过渡金属掺杂Sc2 CO2 MXene的电子特性与量子电容调控及其超级电容器电极应用研究

本研究通过密度泛函理论(DFT)系统探究了Ag、Au等6种过渡金属(TM)掺杂Sc2 CO2 MXene的电子结构、载流子迁移率及量子电容(Cdiff )，发现Pd/Pt掺杂可形成超窄平带(1.8 meV)，Ag/Au/Cu掺杂导致自旋向下通道有效质量(m** e )剧增，所有体系在负偏压下展现优异电容特性，为设计高性能MXene基电极材料提供理论依据。

　　

在能源存储领域，二维材料MXene因其独特的层状结构和可调电子特性备受关注。作为MAX相材料经选择性刻蚀后的衍生物，MXene（如Sc₂
CO₂
）具有高比表面积和丰富表面官能团，但其本征半导体特性（带隙1.85 eV）限制了电荷存储效率。如何通过原子级调控提升MXene的量子电容(C_diff
)和载流子迁移率，成为开发高性能超级电容器电极的关键科学问题。

针对这一挑战，研究人员采用密度泛函理论(DFT)系统研究了6种过渡金属（Ag、Au、Cu、Pd、Pt、Rh）掺杂对Sc₂
CO₂
MXene电子特性的影响。通过构建3×3×1超胞模型，结合PBE泛函和520 eV截断能，揭示了掺杂诱导的原子重构如何通过平带形成、自旋极化调控等机制改变材料性能。该成果发表于《Journal of Energy Storage》，为MXene基电极材料的理性设计提供了重要理论指导。

关键技术方法包括：1）采用VASP软件包进行DFT计算，设置7×7×1和11×11×1 k网格分别用于结构优化与自洽计算；2）通过形成能(E_b
)分析评估掺杂结构稳定性；3）结合态密度(DOS)和能带结构解析电子特性变化；4）计算量子电容与有效质量(m^**
)评估电极性能。

结构特性与功函数
研究发现Sc₂
CO₂
最稳定构型为O原子同时位于Sc和C顶位（type c）。TM掺杂后，Pd-Sc₂
CO₂
形成能最低(-3.46 eV)，而Rh掺杂导致最大晶格畸变。功函数分析显示，所有掺杂体系功函数均低于本征Sc₂
CO₂
(5.34 eV)，其中Pt掺杂体系最低(4.66 eV)，表明更优的电子发射能力。

电子特性与平带效应
TM掺杂诱导显著电子重构：Ag/Au/Cu/Rh掺杂体系呈现磁性半导体特性（磁矩0.52-0.76 μ_B
），而Pd/Pt掺杂保持非磁性。特别值得注意的是，原子重构导致平带形成——Pd-Sc₂
CO₂
平带宽度仅1.8 meV（所有体系中最小），而Rh-Sc₂
CO₂
达109.9 meV。这种平带特性通过局域化电子态显著影响载流子传输。

量子电容与电极性能
量子电容分析揭示所有体系在负偏压下的C_diff
值显著高于正偏压，表明其更适合作为阴极材料。其中Ag/Au/Cu掺杂在自旋向下通道引起m^**
_e
剧增，导致导带载流子迁移率降低；而Pd/Pt掺杂体系则表现出更高的载流子复合率，这对电极材料的电荷存储动力学产生重要影响。

该研究通过原子尺度设计证明：1）TM掺杂可精准调控Sc₂
CO₂
的电子结构，其中Pd/Pt掺杂形成超窄平带，Ag/Au/Cu诱导自旋极化；2）所有掺杂体系在负偏压下展现卓越的量子电容特性；3）载流子有效质量与复合率的调控为优化电极动力学提供新思路。这些发现不仅深化了对MXene掺杂机理的认识，更为开发新一代高能量密度超级电容器电极材料指明了方向。