pH调控MoO3-碳球复合阴极实现水系铝离子电池的稳定循环

为解决水系铝离子电池（AAIBs）中MoO3阴极导电性差、结构不稳定等问题，研究人员通过pH调控水热法合成MoO3-碳球复合电极（MoO3-CSX）。该材料在0.4 A g-1电流密度下实现195.55 mAh g-1初始放电容量，140次循环后库仑效率超92%，并通过调控pH优化形貌与吸附性能，为水系电池材料设计提供新思路。

　　

研究背景

随着锂资源短缺和成本问题日益突出，水系铝离子电池（AAIBs）因其高理论容量（2980 mAh g^-1）和环境友好性成为研究热点。然而，AAIBs的发展受限于阴极材料的结构不稳定性和低库仑效率。MoO₃虽具有高容量和层状结构优势，但在水系电解液中易溶解（生成H_0.34MoO₃）并因Al³⁺反复嵌入/脱嵌导致结构坍塌。此前研究通过氧空位引入或形貌调控部分缓解问题，但仍面临电压窗口窄、循环寿命短等挑战。

研究方法

河北高校团队通过pH调控水热法将MoO₃与碳球复合，制备MoO₃-CSX电极。技术关键包括：（1）pH依赖的水热反应控制MoO₃形貌（纳米球/纳米片）；（2）高温热解氧化合成复合材料；（3）电化学测试（0.1-2.1 V电压窗口）结合非原位表征解析Al³⁺存储机制。

研究结果

1. 材料设计与合成
pH调控显著影响MoO₃在碳球表面的吸附（图2a），酸性条件（pH=3）下形成的MoO₃-CS3呈现均匀球形，比表面积达217 m² g^-1，优于其他pH样品。

2. 电化学性能
MoO₃-CS3在0.4 A g^-1下首圈放电容量达195.55 mAh g^-1，140次循环后容量保持率超85%，库仑效率稳定>92%。非原位XRD证实Al³⁺可逆嵌入MoO₃层间（图4b）。

3. 稳定性机制
碳球框架抑制体积膨胀（图5c），pH调控减少H_0.34MoO₃溶解，使电极极化降低37%（图3d）。

结论与意义

该研究通过pH精准调控实现MoO₃-碳球复合阴极的高效制备，解决了AAIBs中MoO₃溶解和结构退化难题。MoO₃-CS3的优异性能（宽电压窗口、高循环稳定性）为水系电池材料设计提供了新范式，相关成果发表于《Journal of Alloys and Compounds》。作者Zhanyu Li、Cuncai Lv等强调，该方法可扩展至其他过渡金属氧化物体系，推动低成本储能器件发展。