D03-Fe3Al金属间化合物中过量空位对有序畴生长的调控机制及其在快速凝固工艺中的应用

本研究通过原位透射电镜（TEM）技术揭示了D03-Fe3Al金属间化合物中过量空位对有序畴（APD）生长的关键作用。研究人员发现淬火温度（TQ）通过调控空位浓度显著影响有序迁移率（α），为相场模拟（PF）提供精确动力学参数，并为粉末床熔融增材制造等快速凝固工艺的微观结构优化提供理论依据。

　　

在材料科学领域，D0₃-Fe₃Al金属间化合物因其独特的机械、阻尼和超弹性性能备受关注，尤其在替代不锈钢和减震材料方面潜力巨大。然而，其性能高度依赖于有序畴（Antiphase Domain, APD）的尺寸和分布，而APD的生长动力学受制于有序迁移率（α）这一关键参数。尽管相场模拟（Phase-Field, PF）能预测APD演化，但α的测定长期存在争议——不同实验方法（如X射线衍射和透射电镜）得出的数值差异高达25倍。更棘手的是，快速凝固工艺（如增材制造）中淬火引入的过量空位对α的影响机制尚不明确，严重制约了材料设计的精准性。

为解决这一难题，研究人员开展了系统性研究。通过原位透射电镜（TEM）观察Fe-28 at.% Al单晶在773 K下的有序畴生长动力学，结合相场理论计算，首次建立了淬火温度（T_Q）、空位浓度（c_v）与有序迁移率（α）的定量关系。关键技术包括：1）使用离子切片法制备TEM样品；2）通过原位加热台实现精确温控（973 K淬火后降至773 K）；3）基于暗场图像分析APD尺寸演变，结合Allen-Cahn方程计算α；4）引用空位形成熵（S_F）和焓（H_F）参数评估平衡空位浓度。

研究结果

1. 有序畴生长的直接观测：原位TEM显示，APD在773 K下遵循抛物线生长规律（r²∝t），计算得出α为2.88×10^?10 m³ J^?1 s^?1，显著低于此前薄膜样品的报道值，否定了“样品尺寸效应”假说。

2. 淬火温度的关键作用：对比历史数据发现，α_773K与T_Q呈正相关，且在A2/B2相变临界温度（820 K）两侧呈现不同激活能（307.8 vs. 101.9 kJ mol^?1），表明相结构影响空位形成机制。

3. 空位主导扩散的实证：α_773K与平衡空位浓度（c_v=exp(S_F/k_B)·exp(?H_F/k_BT)）的Pearson相关系数达0.977，证实淬火保留的高温空位加速了APB（反相边界）迁移——空位通过促进原子交换（如图3a-f所示）实现有序重组而不破坏长程有序。

结论与意义
该研究明确了过量空位是调控D0₃-Fe₃Al有序动力学的核心因素，解决了长期存在的实验数据分歧问题。其意义在于：1）为相场模拟提供精确的α参数，推动APD生长的定量预测；2）揭示快速凝固工艺中可通过调控T_Q引入空位，优化APD分布以增强材料性能；3）为增材制造等新型加工技术的参数设计提供理论支撑。未来通过正电子湮没谱等技术直接测定空位浓度，将进一步深化该机制的应用。论文发表于《Scripta Materialia》，为金属间化合物的可控合成奠定了重要基础。