铁基钙钛矿氢化物XFeH3（X=Y, Zr）的结构设计与储氢性能的DFT研究

为开发高效固态储氢材料，研究人员通过密度泛函理论（DFT）系统研究了新型铁基钙钛矿氢化物XFeH3（X=Y, Zr）的结构稳定性与储氢性能。结果表明，YFeH3和ZrFeH3具有2.05 wt%和2.02 wt%的储氢容量，且满足Born力学稳定性准则与负形成能，兼具金属性延展特性和动态稳定性。该研究为设计低成本、高性能储氢材料提供了理论依据。

　　

随着全球对可再生能源需求的激增，氢能因其高能量密度和零碳排放特性成为替代化石燃料的理想选择。然而，氢气的安全高效存储仍是制约其大规模应用的关键瓶颈。传统的高压气态或低温液态储氢技术存在能耗高、安全隐患大等问题，而固态储氢材料因其高体积效率和安全性备受关注。钙钛矿型金属氢化物ABH₃因其可逆的氢吸附/解吸能力和简单晶体结构成为研究热点，但铁基钙钛矿氢化物的系统性研究仍存在空白。

山西高校的研究团队通过第一性原理计算，首次对XFeH₃（X=Y, Zr）的物理性质进行了全面解析。研究采用全电子线性缀加平面波（FP-LAPW）方法，基于广义梯度近似（GGA-PBE）泛函，计算了结构参数、弹性常数、电子态密度等关键指标。

结构及储氢性能
优化后的晶格常数分别为3.545 ?（YFeH₃）和3.396 ?（ZrFeH₃）。储氢性能分析显示，YFeH₃和ZrFeH₃的储氢容量分别达2.05 wt%和2.02 wt%，解吸温度分别为371 K和267 K，负的形成能（-0.89 eV和-0.72 eV）证实其热力学稳定性。

力学与电子特性
弹性常数满足Born准则，Pugh比（1.82和1.92）和泊松比（0.29和0.30）表明材料具有延展性。电子结构分析揭示二者均为铁磁性金属，费米能级附近显著的态密度贡献主要来自Fe-3d和H-1s轨道杂化。

晶格动力学与热力学
声子谱无虚频证实动力学稳定性。温度依赖的热力学函数（自由能、内能、熵、热容）显示，随温度升高，熵增和热容变化符合Debye模型。

该研究首次证实YFeH₃和ZrFeH₃兼具结构稳定性与实用储氢潜力，为低成本铁基储氢材料设计提供了理论框架。成果发表于《International Journal of Hydrogen Energy》，对推动氢能产业化具有重要指导意义。