低压H2-H2O混合气体中碳化硅蒸发动力学研究：前太阳系碳化硅颗粒在原太阳盘中的存活机制

本研究针对前太阳系碳化硅（SiC）颗粒在氧化性原太阳盘环境中的热稳定性问题，通过设计低压H2-H2O混合气体蒸发实验，揭示了SiC在无保护性SiO2层形成条件下的蒸发动力学机制。研究发现，高温区（>1500–1700 K）蒸发速率受H2O供给控制，而低温区则呈现显著温度依赖性（活化能775–1141 kJ mol?1）。该成果为解读原始陨石中前太阳系颗粒丰度比（硅酸盐/SiC）提供了关键热历史约束，对重建原太阳盘物质演化路径具有重要意义。

　　

在浩瀚宇宙中，前太阳系颗粒如同穿越时空的"星际信使"，携带着恒星演化与太阳系形成前的关键信息。其中，碳化硅（SiC）作为最丰富的耐熔颗粒之一，其化学稳定性与热演化历史直接关联原太阳盘的环境特征。然而，这些诞生于富碳恒星环境（C/O>1）的SiC颗粒，进入氧化性原太阳盘（C/O~0.6）后，面临着严峻的热力学不稳定性挑战。长期以来，科学界对SiC颗粒如何在高温氧化环境中存活、其蒸发动力学如何受控于原太阳盘的低压气体环境等关键问题缺乏定量认识。

为破解这一难题，日本九州大学等机构的研究团队在《Geochimica et Cosmochimica Acta》发表了创新性成果。研究通过精确控制H₂-H₂O混合气体的比例（52-140）和总压力（0.5-2.5 Pa），在1523-1779 K温度范围内系统研究了β-SiC的蒸发行为。结合STEM-EDS（扫描透射电镜-能谱联用）、显微拉曼光谱等技术，首次揭示了低压条件下SiC蒸发动力学与气相氧化剂供给的定量关系，建立了温度-压力双控机制模型。

关键实验技术

1. 低压控温反应系统：采用改良的Keramax立式炉，实现0.5-2.5 Pa压力精确控制
2. 气相成分监测：四极杆质谱（QMS）实时追踪H₂/H₂O比例
3. 表面表征：聚焦离子束（FIB）制备超薄切片，结合STEM-EDS分析蒸发界面化学组成
4. 相结构解析：X射线衍射（XRD）与显微拉曼光谱联用鉴定碳残留相

研究结果

表面形貌与反应机制
实验样品表面未观察到典型被动氧化形成的球状方石英结构，而是呈现多孔碳富集层。TEM截面分析显示，部分样品存在厚度不均的疏松碳层（含氧但不含Al），其拉曼特征峰（1340 cm^?1 D带和1580 cm^?1 G带）证实为无序碳结构。这表明SiC通过非稳态的"主动氧化"路径分解，符合热力学计算预测的SiO₂非稳定区特征。

蒸发动力学特征
在P_H2O=(9.6-33)×10^?3 Pa条件下，发现蒸发通量（J）呈现双模式响应：

1. 高温区（>1659-1779 K）：J与温度无关，遵循J∝P_H2O^1.03±0.10，表明反应受H₂O分子碰撞频率控制
2. 低温区（<1610 K）：呈现显著Arrhenius关系，活化能达775-1141 kJ mol^?1，高于前人1 atm条件下的数据（460-556 kJ mol^?1），可能与SiO₂亚稳态层形成-蒸发耦合过程相关

行星科学应用
通过建立动态原太阳盘模型，研究发现：

• 1 μm SiC颗粒在静态加热中可于<1150-1050 K下存活1 Myr，而0.1 μm非晶硅酸盐颗粒的氧同位素记忆仅在<600-800 K得以保留
• 硅酸盐/SiC丰度比随日心距离（r）增加而升高，在r>4-5 au处达0.7-0.9，与原始陨石（如DOM 08006）实测值匹配
• 细粒CAI（如Allende的Curious Marie）中SiC可能通过快速包裹机制逃逸高温蒸发

结论与展望
该研究首次定量揭示了低压环境下SiC蒸发反应的"气相供给-表面反应"双控机制，修正了传统1 atm实验数据的适用性边界。通过建立硅酸盐/SiC丰度比与热历史的映射关系，为解读原始陨石的吸积区域提供了新标尺。未来结合更多陨石样本的系统分析，该成果有望重构太阳系外缘物质传输路径，揭示行星物质的热处理历史。值得注意的是，实验中观察到的碳残留层动力学行为，可能为星际尘埃表面有机质演化研究提供新启示。