基于密度泛函理论的铅铋共晶冷却剂中挥发性钋-210在金属表面的吸附机制研究

针对铅铋共晶(LBE)核冷却剂中挥发性钋(Po)同位素210Po的放射性风险，研究人员通过密度泛函理论(DFT)系统研究了Po、Po2、PbPo、H2Po和PoOH在Pd/Pt/Au/Cu (1 1 1)表面的吸附行为。发现Pd/Pt表面通过电子积累和轨道杂化实现强化学吸附，其中Pd对单原子Po吸附能达-3.95 eV，为开发高效Po过滤材料提供了理论依据。

　　

在第四代核能系统(Gen-IV)和加速器驱动系统(ADS)中，铅铋共晶(LBE)因其优异的热工水力性能成为理想冷却剂。然而，中子辐照下铋(Bi)活化产生的²¹⁰Po具有极高挥发性和放射性毒性，可能通过气相扩散造成辐射危害。尽管过渡金属过滤器被提议用于捕获Po，但不同金属表面对Po及其化合物(Po₂、PbPo、H₂Po、PoOH)的吸附机制尚不明确。核动力研究院的研究团队在《Surface Science》发表论文，通过密度泛函理论(DFT)揭示了金属表面与Po物种的相互作用规律。

研究采用DFT计算结合几何优化、吸附能分析和电子结构表征（如电子密度差Δρ(r)和分波态密度PDOS），系统评估了Pd/Pt/Au/Cu (1 1 1)表面对五种Po物种的吸附性能。

几何结构与稳定性
Po在Pd(1 1 1)表面通过6p-d轨道杂化形成-3.95 eV强吸附；Po₂在Pd表面解离吸附，PbPo则通过Pb-Po键协同吸附。H₂Po因轨道重叠不足在Au/Cu表面仅物理吸附(-0.3~-0.5 eV)，而PoOH通过氢键和O-Pt相互作用优先结合于Pt表面。

电子结构分析
PDOS显示Pd/Pt表面存在明显的Po 6p与金属d/p轨道杂化峰，Δρ(r)证实界面电子积累。前沿轨道理论预测与实测吸附能顺序一致：Pd/Pt > Cu > Au。

结论与意义
该研究首次阐明：1) Pd/Pt表面通过共价键实现Po物种高效捕获；2) 操作温度下Pd(1 1 1)对Po吸附最自发；3) H₂Po需特殊设计表面增强相互作用。成果为LBE系统Po过滤器材料选择提供了原子尺度理论指导，对保障先进核设施辐射安全具有重要价值。