晶态/非晶态Co3O4-x/ZrO2-x异质界面氧空位促进安培级甘油电氧化制甲酸盐

为解决甘油电氧化反应(GOR)在安培级电流密度下效率不足的问题，浙江理工大学团队设计了一种晶态/非晶态Co3O4-x@ZrO2-x/NF异质结构电催化剂。该催化剂在1.5 V vs. RHE下实现1 A cm?2电流密度，甲酸盐法拉第效率超90%，并展现100小时稳定性，为生物质高值化利用提供了新策略。

　　

随着全球碳中和目标的推进，如何将生物柴油工业的副产物甘油转化为高附加值化学品成为研究热点。甘油作为典型的生物质平台分子，其电化学氧化可生成甲酸盐（formate）等高价值产物，但现有催化剂普遍面临安培级电流密度下效率骤降的瓶颈。传统贵金属催化剂成本高昂，而钴基氧化物虽具潜力，却受限于导电性和活性位点不足。

浙江理工大学的研究团队在《Journal of Colloid and Interface Science》发表研究，创新性地构建了晶态Co₃O_4-x与非晶态ZrO_2-x的异质界面材料。通过调控电子相互作用和氧空位浓度，该催化剂在1.5 V低电位下实现1 A cm^?2的突破性电流密度，甲酸盐选择性持续保持在90%以上，且在两电极体系中同步实现近100%的氢气产率。

研究采用水热合成结合退火处理制备自支撑电极，通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和原位拉曼光谱等技术表征材料结构。结果部分显示：1）材料表征证实异质界面存在强电子耦合作用；2）电化学测试显示优化后的催化剂在0.4-1.0 A cm^?2范围内保持高甲酸盐法拉第效率；3）原位光谱揭示非晶区域促进活性物种动态重构；4）两电极系统验证了11.99 mmol h^?1 cm^?2的甲酸盐产率。

该研究的重要意义在于：首次通过晶态/非晶态异质结构设计实现安培级GOR，为生物质电催化转化提供了普适性策略。异质界面工程不仅优化了电荷传输动力学，其丰富的氧空位还显著提升了本征活性。实际电解槽测试中展现的能效与稳定性，为工业化应用奠定了实验基础。这项工作为开发非贵金属电催化剂提供了新思路，有望推动生物质资源的高效循环利用。