玻璃基质中CsPbI3钙钛矿纳米晶的自旋噪声谱学研究揭示长寿命电子自旋动力学与光致再充电机制

研究人员针对铅卤钙钛矿纳米晶(NCs)在自旋电子学应用中的稳定性问题，采用非侵入式光学自旋噪声光谱技术(SNS)，首次在玻璃基质中测得CsPbI3纳米晶内电子自旋的g因子绝对值2.7、创纪录的退相干时间T2,e=2.7 ns，并发现短波长光照可诱导空穴持久再充电(|gh|=0.17，T2,h*=1.4 ns)，为量子信息存储提供新材料体系。

　　

在光电材料领域，铅卤钙钛矿纳米晶因其优异的光电转换性能和可调控的带隙结构成为研究热点，但其环境稳定性差和自旋相干时间短的问题严重制约量子信息技术应用。传统有机-无机杂化钙钛矿如MAPbI₃易受湿度、光照降解，而无机CsPbI₃纳米晶嵌入玻璃基质后展现出突破性的化学稳定性。然而，这种"硬质"封装是否会影响其自旋动力学特性？如何在不破坏样品的前提下精准测量纳米晶内部自旋参数？这些关键科学问题亟待解决。

圣彼得堡国立大学的研究团队在《Applied Materials Today》发表的研究中，创新性地将光学自旋噪声光谱技术(SNS)应用于玻璃封装的CsPbI₃纳米晶体系。该技术通过检测法拉第旋转噪声的非侵入式测量，克服了传统磁共振方法需要强磁场干扰的局限。研究采用闭环钛宝石激光系统(波长未公开)、低温闭循环光学恒温器(4K-300K)和偏振敏感探测装置，结合交流斯塔克效应(AC Stark effect)调控手段，实现了对15nm尺寸纳米晶自旋系统的精准表征。

自旋噪声谱揭示本征特性
在未受光扰动的"完整纳米晶"状态下，SNS检测到显著的电子自旋进动信号。通过旋转磁场实验证实其磁各向同性特征，测得g因子绝对值2.7(离散度仅4.4%)，远高于传统半导体量子点。更引人注目的是2.7ns的电子自旋退相干时间T_2,e，创造了钙钛矿材料的新纪录，这归因于玻璃基质有效抑制了晶格振动导致的退相干。

光诱导再充电现象
当采用短波长(具体波长未说明)激发时，系统出现持续数小时的空穴再充电效应。通过噪声谱分析获得空穴自旋参数：g因子绝对值0.17，横向弛豫时间T_2,h^*=1.4ns，纵向弛豫时间T_1,h≥30ns。该状态在多次室温-低温热循环中保持稳定，证明玻璃基质成功"冻结"了光生载流子分布。研究还观察到椭圆偏振光通过AC Stark效应产生等效"光学"磁场的新现象。

技术突破与理论验证
实验采用改进型偏振噪声光谱技术，通过Pockels cell实现1kHz偏振调制，结合平衡探测器将灵敏度提升至10^-8 rad/√Hz水平。理论建模表明，非均匀展宽光学跃迁的饱和效应解释了仅出现法拉第旋转噪声而无椭圆度噪声的特殊现象。

这项研究不仅为钙钛矿自旋光电子学开辟了新方向，更提供了玻璃封装解决材料稳定性的成功范例。长达2.7ns的自旋相干时间使其成为室温量子比特的候选材料，而光控再充电特性则可用于非易失性自旋存储器开发。研究揭示的AC Stark效应调控机制，为全光学自旋操控提供了新思路。值得注意的是，该方法可推广至其他卤化物钙钛矿体系，通过改变纳米晶尺寸调控g因子和弛豫时间，为自旋量子器件的能带工程设计提供重要参考。