三维耦合三叶晶格体系中位点缺失诱导的自旋无序态研究——以Pb1.5Fe2(PO4)3为例

本研究针对高自旋(S=5/2)三维(3D)耦合三叶晶格(trillium lattice)体系中位点缺失对量子自旋液体(QSL)行为的影响展开探索。通过磁化率和比热测量发现Pb1.5Fe2(PO4)3在25%铅位点缺失条件下仍保持稳健的自旋无序态，其-68 K的居里-外斯温度与无磁长程序的特征表明该体系存在强关联的gapless(无能隙)激发，为3D阻挫材料研究提供了新范例。

　　

在量子磁性材料研究领域，几何阻挫(geometrically frustrated)体系因其可能孕育出突破传统磁有序的量子自旋液体(Quantum Spin Liquid, QSL)态而备受关注。这类材料中的自旋即使在绝对零度下也无法形成长程有序，而是保持高度纠缠的液态特征，同时可能产生分数化激发和拓扑序。尽管二维体系如三角晶格和kagome晶格已发现多个QSL候选材料，但在三维体系中实现QSL行为仍面临巨大挑战——特别是对于高自旋(S=5/2)系统，量子涨落通常较弱，难以抑制磁有序的形成。

这一背景下，具有特殊三叶晶格(trillium lattice)结构的材料逐渐进入研究者视野。这类晶格由三维角共享三角形网络构成，其独特的几何构型可产生强阻挫效应。更引人深思的是，晶格中的位点缺失(site depletion)可能通过破坏常规磁相互作用路径，为稳定新型量子态提供契机。然而，关于位点缺失如何影响高自旋三维阻挫系统的基态性质，学界仍缺乏系统认知。

针对这一科学问题，来自中国的科研团队对Pb_1.5Fe₂(PO₄)₃(简称PbFPO)这一典型位点缺失体系展开深入研究。该化合物具有25%铅位点缺失的特殊结构，包含两个相互耦合的S=5/2三叶晶格子网络。研究人员通过综合磁学和热力学测量，系统揭示了该材料在强反铁磁关联(-68 K的居里-外斯温度)背景下仍保持自旋无序的奇特行为，相关成果发表在《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》上。

关键技术方法包括：采用固相反应法合成多晶样品，通过X射线衍射(XRD)和Rietveld精修确认晶体结构；使用超导量子干涉仪(SQUID)进行2-300 K温度范围的直流磁化率测量；在0-110 kOe磁场范围内进行比热测试以分析自旋激发行为。

【结构细节和X射线衍射】
PbFPO结晶于立方晶系P2₁3空间群，晶格参数a=9.79 ?，属于langbeinite结构家族。Rietveld精修显示其具有两个部分占据的铅位点，形成25%的固有位点缺失。这种特殊结构产生相互连接的三叶晶格网络，与先前报道的KSrFe₂(PO₄)₃具有相似磁耦合方式，但存在显著位点缺失差异。

【讨论和结论】
研究发现PbFPO展现出三重反常特性：(1)尽管存在强反铁磁关联(Θ_CW=-68 K)，磁化率数据在低至2 K仍未见磁有序迹象；(2)比热数据在高达110 kOe磁场下无显著变化，表明存在鲁棒的自旋关联；(3)磁比热服从C_mag∝T^1.7的幂律行为，暗示无能隙自旋激发。这些特征共同指向该体系存在受位点缺失稳定的自旋无序态。

与典型QSL候选材料如herbertsmithite(ZnCu₃(OH)₆Cl₂)相比，PbFPO的特殊性在于其同时具备高自旋(S=5/2)、三维结构和显著位点缺失三个特征。研究证实，即使在强磁场和位点缺失扰动下，该体系的自旋无序态仍保持稳定，这为设计新型功能量子材料提供了重要启示：三维晶格中的可控位点缺失可能成为调控量子态的新维度。

该工作不仅扩展了三叶晶格体系的研究范畴，更首次在S=5/2三维系统中证实位点缺失可诱导稳健的自旋无序行为。这一发现为探索高维量子自旋液体开辟了新途径，对发展基于拓扑量子态的新一代信息技术具有潜在意义。