基于Ta2O5-La2O3混合玻璃体系的高量子产率闪烁体在同步辐射与医学X射线成像中的应用研究

针对传统玻璃闪烁体密度低、光产额不足的问题，研究人员开发了Tb3+掺杂的Ta2O5-La2O3硅硼酸盐玻璃闪烁体。通过调控Tb2O3浓度（0-15 mol%），获得最高77.5%的量子产率（PLQY）和10 lp/mm空间分辨率，解决了高分辨率X射线成像中材料性能瓶颈，为医学和工业检测提供了新型高性能闪烁体方案。

　　

在医学影像和工业无损检测领域，X射线成像技术的核心材料——闪烁体长期面临单晶生长成本高、陶瓷易脆裂等挑战。尽管玻璃闪烁体具有可塑性强、光学透明性好等优势，但其较低的密度和光产额（Light Yield）始终制约着成像分辨率的提升。尤其在高能X射线环境下，传统硅硼酸盐玻璃因有效原子序数（Z_eff）不足导致光子捕获效率低下，而稀土离子浓度过高又易引发浓度猝灭效应。这些矛盾使得开发兼具高密度、高量子产率（PLQY）和优异辐射稳定性的新型玻璃闪烁体成为材料科学的研究热点。

针对这一技术瓶颈，由泰国国家研究委员会（NRCT）资助的研究团队在《Radiation Physics and Chemistry》发表了一项突破性研究。研究人员创新性地将高原子序数的Ta₂O₅（五氧化二钽）和La₂O₃（氧化镧）引入硅硼酸盐（SiO₂+B₂O₃）混合玻璃体系，通过系统调控Tb³⁺（铽离子）掺杂浓度，成功制备出量子产率达77.5%、空间分辨率10 lp/mm的高性能闪烁体，为同步辐射和医用X射线成像设备提供了理想的探测材料。

研究采用熔融淬火法（Melt-Quenching）制备了xTb₂O₃-10Ta₂O₅-20La₂O₃-10SrO-10SiO₂-(50-x)B₂O₃系列玻璃（x=0-15 mol%）。通过密度测试、紫外-可见-近红外光谱（UV-Vis-NIR）、光致发光（PL）和辐射发光（RL）光谱等表征手段，结合X射线脉冲激发衰减时间测量和实际成像测试，全面评估了材料的物理、光学和闪烁性能。

玻璃开发
通过1500℃高温熔融制备的玻璃样品呈现优异的光学均匀性，未掺杂基础玻璃密度已达4.1 g/cm³，显著高于传统硅硼酸盐玻璃（约2.5 g/cm³）。这得益于Ta₂O₅（密度8.2 g/cm³）和La₂O₃（密度6.5 g/cm³）的高密度特性。

结果与讨论

1. 物理性能调控：随着Tb₂O₃含量从0增至15 mol%，玻璃密度线性提升至5.0 g/cm³，折射率（n）从1.6529升至1.6553。这种变化源于Tb³⁺（离子半径0.92 ?）对B³⁺（0.23 ?）的取代导致网络结构致密化，同时摩尔体积扩大至28.9 cm³/mol，证实了玻璃网络的膨胀效应。

2. 发光特性优化：在486 nm激发下，观察到Tb³⁺特征发射峰（对应⁵D₄→⁷F_j跃迁）。当Tb₂O₃达7 mol%时，量子产率出现峰值77.5%，而更高浓度（>7 mol%）因离子间距缩小至2.8 ?引发交叉弛豫（Cross-Relaxation），导致PL强度下降和衰减时间从3.2 ms缩短至1.8 ms。

3. 闪烁性能验证：辐射发光光谱与PL谱高度一致，证实X射线能量通过基质有效传递给Tb³⁺。同步辐射测试显示，最佳组分（7 mol% Tb₂O₃）的空间分辨率达10 lp/mm，显著优于商用Bi₄Ge₃O₁₂（BGO）晶体。

结论
该研究通过Ta₂O₅-La₂O₃复合掺杂策略，首次实现了硅硼酸盐玻璃密度（>5 g/cm³）与量子效率（>75%）的协同提升。7 mol% Tb₂O₃掺杂样品展现出最优综合性能：高Z_eff（54.3）确保X射线捕获能力，适中的离子间距（2.8-3.2 ?）平衡了发光效率与猝灭效应，millisecond级衰减时间满足动态成像需求。这种可大规模生产的玻璃闪烁体为CT扫描、乳腺钼靶等医疗设备提供了性价比更高的探测方案，其耐辐照特性（96.7%强度保持率@573K）更适用于航天器辐射监测等极端环境应用。

研究团队特别指出，未来通过引入Gd³⁺等敏化剂构建能量传递网络，或可进一步突破PLQY极限。该成果不仅为功能玻璃设计提供了新思路，更推动了X射线成像技术向高分辨率、低成本方向发展的进程。