反铁磁/拓扑绝缘体异质结构实现零磁场下偏振可控的太赫兹辐射

本研究创新性地构建了MnSe/(Bi,Sb)2Te3反铁磁/拓扑绝缘体(AFM/TI)异质结构，通过飞秒激光激发实现了零磁场下偏振可调的太赫兹(THz)辐射。研究揭示了光致瞬态磁矩驱动的磁偶极辐射与自旋-电荷转换(SCC)电偶极辐射的双重机制，为开发高速、低能耗的太赫兹自旋电子器件提供了新平台。

　　

在追求超快信息处理的科技前沿，反铁磁材料(AFM)因其皮秒级自旋动力学和抗外场干扰特性，被视为下一代自旋电子器件的理想载体。然而，反铁磁序的零净磁矩特性导致其操控困难，传统电磁场调控手段效率低下，这成为制约反铁磁自旋器件发展的关键瓶颈。与此同时，拓扑绝缘体(TI)表面态的高效自旋-电荷转换能力虽为自旋信息读取提供了可能，但如何将其与反铁磁材料的超快特性结合，实现全光学操控的高性能太赫兹辐射源，仍是悬而未决的科学难题。

为解决这一挑战，中国科学院的研究团队在《Nature Communications》发表突破性成果。他们通过分子束外延技术精准制备了晶格匹配的MnSe/(Bi,Sb)₂Te₃异质结构，结合飞秒激光泵浦-太赫兹探测光谱技术，首次实现了零磁场下偏振可编程的太赫兹脉冲发射。研究发现该异质结构中并存磁偶极(MD)辐射和自旋-电荷转换(SCC)诱导的电偶极辐射两种机制，通过调控激光偏振方向可精确控制太赫兹波的椭圆率，最高可获得纯度达90°相位差的圆偏振太赫兹输出。

关键技术方法包括：1) 分子束外延生长3 nm MnSe/8 nm (Bi_0.5Sb_0.5)₂Te₃异质结构；2) 800 nm飞秒激光泵浦与光电导天线探测系统；3) 双偏振片THz偏振态测量技术；4) 85-300 K变温测试系统。

Field-free THz emission from a MnSe/(Bi,Sb)₂Te₃ heterostructure
实验测得MnSe/BST异质结构的THz辐射电场强度达22.3 V/m，转换效率η=2.03×10^-8，频谱范围0.15-3 THz显著宽于单一MnSe层(0.15-1.8 THz)。对照实验排除了线性光电流效应和逆法拉第效应的主导作用。

Dependence of THz emission on the excitation laser polarization
旋转线偏振泵浦光角度θ时，THz波形呈现180°周期性的双重二重对称性。圆偏振泵浦实验证实辐射幅度与手性无关，支持光致瞬态磁化机制。THz信号强度在0.03 μJ/cm²泵浦能量下呈线性增长，排除热效应干扰。

Experimental evidence of the two THz emission mechanisms
样品翻转实验显示：沿x轴翻转时THz极性不变但延迟2.9 ps（衬底折射效应），而y轴翻转导致极性反转，符合SCC机制中自旋极化矢量σ(t)的反转规律。样品旋转实验发现120°三重对称性，与MnSe(111)晶面对称性匹配，证实光致瞬态磁化M(t)的存在。

Controlling the polarization states of the ultrafast THz radiation
通过双偏振片测量THz电场分量(E_x,E_y)，发现在θ=120°泵浦时可产生左旋圆偏振THz波，其相位差在1.0-3.1 THz频段稳定保持90°。这种偏振调控能力源于MD与SCC辐射场的矢量叠加，二者存在固定相位差。

该研究开创性地将反铁磁材料的超快特性与拓扑绝缘体的高效自旋-电荷转换能力相结合，突破了传统自旋太赫兹源依赖外磁场的限制。实验揭示的双机制协同效应为理解超快自旋-光子转换提供了新视角，特别是光致瞬态磁化与界面自旋输运的耦合规律。技术层面实现的偏振编程能力，使得单个器件即可覆盖线性到圆偏振的太赫兹输出需求，这对太赫兹成像、量子通信等领域具有重要意义。研究团队提出的AFM/TI异质结构设计范式，为发展新一代高速、低功耗自旋光电子器件开辟了道路。