调控锌离子交换实现高效绿光AgInS2/ZnS量子点的制备及其在白光LED中的应用

针对AgInS2基量子点在绿光波段(<550 nm)发光效率低(<30%)的难题，研究人员通过混合ZnS前驱体注入与多级加热策略调控Zn离子交换动力学，成功制备出PLQY达60%的高效绿光量子点(524 nm)，并构建了显色指数(CRI)达97.1、光效81 lm W-1的环保型白光LED，为I-III-VI族半导体纳米晶的发光调控提供了新思路。

　　

在追求环保照明的时代背景下，传统含镉(Cd)、铅(Pb)量子点(QDs)因毒性问题面临应用瓶颈。I-III-VI族半导体量子点如AgInS₂凭借低毒性和可调光学特性成为研究热点，但其绿光发射(<550 nm)的光致发光量子产率(PLQY)长期低于30%，严重制约了全光谱白光LED(WLED)的性能提升。这一瓶颈源于快速锌(Zn)离子交换过程中产生的晶格缺陷，导致非辐射复合通道增加。

为解决这一难题，太原理工大学的研究团队在《Journal of Alloys and Compounds》发表论文，创新性地提出混合ZnS前驱体结合多级加热的合成策略。通过延缓Zn离子交换速率，有效抑制了AgInS₂晶格缺陷形成，使绿光AgInS₂/ZnS QDs的PLQY提升至60%（524 nm）。基于四色(524/564/599/632 nm)量子点构建的WLED实现了3682 K的暖白光，显色指数(CRI)高达97.1，最大光效达81 lm W^-1，展现出卓越的色彩品质与稳定性。

关键技术方法包括：1）通过调控Ag/In比例合成不同发射波长的AgInS₂核；2）采用直接Zn前驱体添加与混合前驱体多级加热两种Zn离子交换策略；3）结合室温PL光谱、时间分辨PL衰减谱和变温PL光谱系统分析光学特性；4）将优化后的QDs与蓝光芯片集成制备WLED器件。

【Fluorescence properties of green-emitting AgInS₂-based core/shell QDs】
研究发现当Ag/In比例达1:20时，AgInS₂核QDs发射峰稳定在600 nm。快速Zn离子交换虽可实现绿光发射，但会引入不可逆晶格缺陷，使PLQY仅达28%。而混合前驱体策略通过延长交换时间（从10分钟至60分钟），使激子结合能从32 meV提升至45 meV，电子(激子)-声子耦合强度降低50%，显著抑制非辐射复合。

【Conclusions】
研究证实Zn离子交换动力学调控是提升绿光效率的关键。多级加热策略通过优化ZnS壳层生长动力学，同步实现缺陷钝化和能带调控。所制备的WLED在100 mA电流下工作120小时后，色坐标偏移仅0.002，展现出优异的稳定性。

该研究不仅为高效绿光I-III-VI族QDs的合成提供了普适性策略，更推动了环保型量子点白光照明技术的实用化进程。作者Jinke Bai等指出，该方法可拓展至CuInS₂等其他三元量子点的合成，对发展无重金属纳米发光材料具有重要指导意义。国家自然科学基金(12174169)和山西省基础研究计划(202403021212258)为本研究提供了支持。