高压双层镍酸盐中超导迈斯纳效应的多参数量子传感成像研究

中国科学院物理研究所团队利用金刚石氮空位(NV)中心量子传感器，首次在高压条件下直接观测到La3Ni2O7-δ和La2PrNi2O7的迈斯纳效应，结合拉曼光谱揭示了氧离子位移导致的结构不均匀性与超导性的关联，为解决镍酸盐超导机制争议提供了关键实验证据，相关成果发表于《National Science Review》。

　　

近年来，镍酸盐超导体因其潜在的高温超导特性成为凝聚态物理领域的研究热点。特别是当La₃Ni₂O_7-δ在高压下展现出接近80 K的超导转变温度（T_c）时，这一突破性发现引发了学界对镍酸盐超导机制的广泛探讨。然而，与电阻测量和电子结构表征获得的明确证据相比，高压下镍酸盐的迈斯纳效应——超导体的本征属性——始终存在争议。这种争议主要源于样品非均匀性导致的超导体积分数测量差异，以及高压环境下传统磁测量技术的局限性。

为解决这一关键科学问题，中国科学院物理研究所联合多家单位的研究团队创新性地将金刚石氮空位（NV）中心量子传感器集成于金刚石压砧（DAC）装置中。通过自主研发的高压多参数量子传感技术，研究人员首次实现了对La₃Ni₂O_7-δ和La₂PrNi₂O₇样品在高压条件下的原位磁成像，相关成果发表在《National Science Review》上。

关键技术方法
研究采用20 keV能量氮离子注入结合800℃退火工艺，在金刚石砧面制备浅层NV中心阵列作为量子传感器。通过光学检测磁共振（ODMR）技术同步测量局部磁场和应力分布，结合零场冷却-场升温（ZFC-FW）和场冷却（FC）两种实验方案验证迈斯纳效应。利用密度泛函微扰理论（DFPT）计算拉曼活性模，并与原位高压拉曼光谱进行关联分析。所有实验均在10-30 GPa压力范围内进行，使用硅油和KBr两种传压介质对比研究静水压条件的影响。

研究结果

La₂PrNi₂O₇的局部抗磁性
在20 GPa压力下，NV传感器清晰捕捉到样品边缘的磁通排斥（A1点ODMR分裂减小5%）和磁通聚集效应（A2点场强增强）。

温度依赖测量显示T_c≈60 K，且FC过程中仍保持磁通排出特性，排除了磁性杂质的干扰。通过反向磁场（-210 G）验证和11-30 GPa压力梯度实验，证实该抗磁性信号源自超导相变。

同步磁性与拉曼测量
对比硅油（样品A）和KBr（样品B）传压介质发现，前者因更好的静水压条件使超导体积分数提高2倍。

拉曼光谱揭示非超导区存在680 cm^-1的氧离子B_1g振动模，DFPT计算表明该模在9 GPa以上应与B_2g模简并为E_g模，其持续存在反映氧离子位移导致的结构转变不完全。

La₃Ni₂O_7-δ弱抗磁性成像
针对信号较弱（仅为样品A的1/5）的La₃Ni₂O_7-δ样品（样品C），研究团队开发了零场ODMR应力解耦技术。

通过扣除3 GPa压力梯度背景，首次获得该材料的本征抗磁图像，证实其超导性虽弱但具有体相特征。

结论与意义
该研究通过量子传感技术解决了高压镍酸盐迈斯纳效应的观测难题，证实La₃Ni₂O_7-δ和La₂PrNi₂O₇在高压下具有体相超导性。结构-性能关联分析表明，氧离子位移完全性决定超导相的形成——当Ni-O-Ni键角从168°转变为180°时，双层NiO₂间σ键金属化促进高温超导出现。这一发现不仅为理解镍酸盐超导机制提供了结构调控维度，更建立了高压量子传感的新范式，为极端条件下弱信号检测提供了普适性方法。