调控溶剂化离子液体凝胶电解质配位环境：实现高效4.5V锂金属电池的新策略

为解决醚基溶剂化离子液体(SILs)在高电压下结构混沌导致的氧化稳定性差和离子传导率低的问题，研究人员通过引入弱配位氟代碳酸乙烯酯(FEC)和富氢键(H-bond)聚合物，开发出具有有序微溶剂化结构的SILF基凝胶电解质(SFHE)。该电解质Li+迁移数达0.65，使Li/NCM622电池在4.5V高压下循环400次容量保持率≈80%，Li/LFP电池在60°C、3C倍率下循环450次保持81.8%容量，为高压锂金属电池(LMBs)提供了新思路。

　　

溶剂化离子液体(SILs)因其易合成和高安全性成为锂金属电池(LMBs)电解质的理想候选，但醚类SILs的混沌配位结构导致其高电压稳定性和离子传导性受限。最新研究通过引入弱配位剂氟代碳酸乙烯酯(FEC)和富氢键聚合物，巧妙调控电解质微观环境：FEC占据第二溶剂化壳层，抑制大体积溶剂化结构并提升锂离子(Li⁺)传输动力学；氢键网络锚定双三氟甲磺酰亚胺阴离子(TFSI^?)，减少其竞争性配位。这种双重策略催生的SILF基氢键凝胶电解质(SFHE)展现出0.65的高Li⁺迁移数和卓越抗氧化能力。基于该电解质的Li/Ni_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂(NCM622)电池在4.5V截止电压下循环400次容量保持率≈80%，而Li/LiFePO₄(LFP)体系在60°C高温、3C快充条件下仍能保持81.8%的容量。这项研究通过有序化电解质微溶剂化结构，为突破高压锂电池技术瓶颈提供了创新路径。