铜-硫族化合物催化剂在氨电氧化中的活性调控与再生机制研究

来自国际团队的研究人员针对氨选择性电氧化(Ammonia Electro-Oxidation)催化剂易失活的关键问题，通过水热法合成铜硫化物/硒化物(CuS/CuSe)催化剂。研究发现CuS在碱性条件下展现出5.8 mA/mg的高活性，但持续运行14小时后活性下降97%。创新性采用Na2S溶液进行硫富集处理，使催化剂活性恢复至铂(Pt)基水平(19 mA/mg)，XRD/XPS证实Cu(II)/Cu(I)混合价态中心是提升N2选择性的关键。该研究为非贵金属催化剂设计提供了新范式。

　　

这项突破性研究揭示了铜-硫族化合物(Cu-chalcogenides)在氨电氧化反应中的动态演变机制。通过精确的水热合成技术制备的硫化铜(CuS)催化剂，在碱性介质中展现出惊人的5.8 mA/mg峰值电流密度，其氨氧化活性直逼贵金属铂(Pt)基准。有趣的是，持续14小时反应后催化剂活性断崖式下跌97%，就像运动员突然"体力不支"。

研究团队巧妙设计了"催化剂健身方案"——采用硫化钠(Na₂S)溶液进行化学/电化学双重硫富集处理。令人振奋的是，这种"营养补充"疗法不仅让失活催化剂恢复90%活力，更使处理后的电极活性翻倍至19 mA/mg，堪比催化界的"满血复活"。X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)这对"科研CT扫描仪"捕捉到关键证据：催化剂表面形成了富含Cu(II)/Cu(I)混合价态的活性中心，就像精心设计的"分子级变速器"，既加速电子传递又确保氮气(N₂)选择性高达97%。

这项研究为设计"物美价廉"的非贵金属催化剂提供了全新思路，犹如为清洁能源领域打开了一扇"绿色催化之窗"。通过精准调控铜-硫(Cu-S)配位环境，实现了催化剂活性、稳定性和再生能力的"三位一体"突破，让氨氧化这个能源转化领域的"老难题"焕发出新活力。