综述：单原子催化剂在锂氧电池中的应用：提升能量存储

这篇综述深入探讨了单原子催化剂(SACs)在锂氧电池(LOBs)中的关键作用，通过优化氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)动力学，有效降低充电过电位并抑制溶剂分解。文章系统分析了SACs的原子构型、电荷分布及密度泛函理论(DFT)计算对催化机制的揭示，为高能量密度储能技术提供了新思路。

　　

Abstract

锂氧电池(Li–O₂ batteries, LOBs)因其理论能量密度高达3500 Wh/kg被视为下一代储能技术，但绝缘性放电产物Li₂O₂导致的高充电过电位成为瓶颈。单原子催化剂(SACs)凭借100%原子利用率和可调控的d带中心，为破解这一难题提供了新范式。

SACs的结构设计奥秘

通过精确调控Fe–N₄或Co–N–C等活性位点配位环境，SACs可同时优化Li⁺吸附能和O₂活化能垒。密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt₁/graphene体系使ORR过电位降低至0.22 V，而Mn–N₃–P构型能将OER能垒压缩至1.5 eV。

催化机制的多维解析

原位X射线吸收谱证实，SACs中金属原子的氧化态在充放电过程中呈现动态变化。以NiSAs/CNT为例，其2e^-转移路径使Li₂O₂薄膜生长厚度控制在5nm以下，相较传统催化剂电池循环寿命提升300%。

实际应用挑战与突破

目前SACs在LOB中的载量仍需突破2wt%阈值，而原子层沉积(ALD)技术可实现在三维石墨烯上Pt单原子的均匀负载。值得注意的是，Mo₁–O₃构型通过诱导Li₂O₂表面电子离域，使电池能量效率突破90%。

Conflict of Interest

研究团队声明不存在利益冲突，相关成果已申请PCT国际专利。未来研究将聚焦于开发双原子催化剂(DACs)体系，以进一步调控O₂的吸附-解离平衡。