硼掺杂诱导氧空位调控Jahn-Teller效应实现LiMn0.5Fe0.5PO4超长循环稳定性

研究人员通过溶热法在P位点进行硼掺杂，成功构建具有氧空位的LiMn0.5Fe0.5P0.97B0.03O4-δ/C正极材料。该设计通过调控MnO6八面体局部环境，有效缓解Jahn-Teller畸变对结构的破坏，使材料在1C倍率下循环1000次后容量保持率高达98.09%，为高能量密度磷酸盐正极材料的开发提供新思路。

　　

在锂离子电池正极材料领域，磷酸锰铁锂(LiMn_0.5Fe_0.5PO₄)虽比磷酸铁锂(LiFePO₄)具有更高能量密度，却因锰离子引发的杨-泰勒畸变(Jahn-Teller distortion)导致循环性能急剧衰减。这项突破性研究通过溶热法在磷位点引入硼原子，巧妙诱导氧空位形成——就像在MnO₆八面体上打开"呼吸窗口"，使晶体结构获得缓冲Jahn-Teller畸变的柔性空间。

经优化的LiMn_0.5Fe_0.5P_0.97B_0.03O_4-δ/C材料展现出惊艳的电化学表现：在1C倍率下循环1000次后，容量保持率高达98.09%，远超未掺杂样品的74.28%。密度泛函理论(DFT)计算揭示，这些氧空位不仅像"减震器"般缓解充放电过程的晶格体积变化，还显著降低了锂离子(Li⁺)的迁移能垒。该工作为破解磷酸盐正极材料的结构稳定性难题提供了全新范式，推动着更耐用、高效储能系统的发展。