Mo7O246-插层CoAl-LDHs构建Co2Al1MoxO催化剂及其对C3H8与CO协同氧化的增强机制研究

研究人员针对VOCs和CO混合气体净化难题，通过Mo7O246-插层CoAl-LDHs构建Co2Al1MoxO催化剂，发现Mo0.5改性样品可同步提升Co3+浓度和氧空位数量，使C3H8和CO氧化的TOF值分别达2.3×10-4 s-1和3.21×10-3 s-1，并揭示MvK/E-R双机制协同作用，为工业废气治理提供新策略。

　　

随着工业快速发展，挥发性有机物(VOCs)和一氧化碳(CO)造成的复合污染已成为大气治理的顽疾。汽车冷启动时排放的CO占比高达80%，而VOCs作为光化学烟雾的前体物，对人体呼吸系统具有显著危害。传统贵金属催化剂虽有效但成本高昂，且易受CO中毒影响。过渡金属氧化物虽成本较低，但在处理混合气体时普遍存在竞争吸附导致的活性抑制问题。

大连理工大学的研究团队创新性地采用阴离子插层策略，将Mo₇O₂₄^6-引入CoAl-LDHs层间，经焙烧制得系列Co₂Al₁Mo_xO催化剂。通过调控Mo含量优化催化剂表面Co³⁺/氧空位比例，成功实现C₃H₈与CO的高效协同氧化，相关成果发表在《Journal of Hazardous Materials》。

研究采用水热合成法制备前驱体，结合XRD、BET等表征手段分析晶体结构，运用原位XPS追踪反应过程中元素价态变化，通过TPD/TPSR技术解析气体吸附-反应行为，并采用原位DRIFTS追踪中间产物演变。

【Textural properties and morphological characteristics】

XRD显示Mo插层使LDHs的(003)晶面衍射角从11.76°偏移至10.98°，层间距从0.75 nm扩大至0.80 nm，证实Mo₇O₂₄^6-成功插入层间。焙烧后形成的Co₂Al₁Mo_0.5O保持最高比表面积(78 m²/g)，TEM观察到均匀分布的5-10 nm纳米颗粒。

【Catalytic performance evaluation】

在单组分反应中，Co₂Al₁Mo_0.5O的C₃H₈转化率比未改性样品提升2.3倍，CO完全转化温度降低40℃。二元混合气体测试显示，该催化剂能有效缓解C₃H₈与CO的相互抑制，协同因子达1.18。

【Reaction mechanism investigation】

原位XPS证实反应中Co³⁺/Co²⁺循环参与氧化过程。TPD发现Mo引入使CO脱附峰温从210℃降至185℃，C₃H₈裂解产物出现丙醛特征峰。DRIFTS捕获到CO₂（2340 cm^-1）和碳酸盐（1590 cm^-1）中间体，证实C₃H₈遵循MvK机制（晶格氧参与），CO则通过MvK与E-R机制并行转化。

该研究通过精准调控催化剂电子结构，首次阐明Mo改性CoAlO催化剂在混合气体氧化中的双功能机制：Mo⁶⁺的强电负性促进Co³⁺生成，增强C₃H₈活化能力；同时诱导的氧空位加速气相氧活化为活性O₂^-，促进CO氧化。催化剂表面形成的特殊活性位网络可分别定向转化不同中间体，从而突破传统催化剂在混合气体处理中的"此消彼长"效应。这项工作为开发低成本、抗中毒的工业废气净化催化剂提供了新思路，对实现"双碳"目标下的排放控制具有重要实践价值。