基于机器学习势函数的分子动力学模拟研究硬模板法制备有序介孔碳的结构调控机制

本研究通过机器学习(ML)势函数结合分子动力学(MD)模拟，系统探究了SBA-15硬模板法制备有序介孔碳(OMC)的纳米结构演化规律。研究人员创新性地采用转移学习策略优化范德华(vdW)相互作用描述，揭示了模板材料特性与碳前驱体选择对CMK-3/CMK-5结构形成的协同调控机制，为精准设计高性能多级孔碳材料提供了理论依据。

　　

在能源存储与催化领域，有序介孔碳(Ordered Mesoporous Carbon, OMC)因其独特的孔道结构和优异的传质性能备受关注。传统实验手段难以解析这类材料的原子级结构特征，而现有分子模拟方法又面临势函数精度不足的瓶颈。美国能源部艾姆斯国家实验室(Ames National Laboratory)的研究团队在《Microporous and Mesoporous Materials》发表的研究，通过机器学习势函数与分子动力学模拟的融合创新，首次实现了对硬模板法制备OMC材料的结构演化过程的精准预测。

研究采用三项关键技术：1)基于PBE-DFT训练并经过转移学习优化的ML势函数，精确描述碳-模板vdW相互作用；2)构建包含线性圆柱孔的原子级非晶二氧化硅模板模型；3)开发温度程序化退火协议模拟不同碳前驱体的还原过程。通过对比惰性氩(Ar)模板与真实二氧化硅模板的模拟结果，系统考察了合成条件对材料结构的调控规律。

Atomic C precursor部分揭示，在简化模型中碳原子自组装形成典型的多壁碳纳米管(MWCNT)结构。当采用更真实的二氧化硅模板时，模拟观察到碳纳米带(nanoribbon)和纳米碟(nanodisc)等复杂形态共存的现象，这与实验观测的CMK-3G结构高度吻合。

Conclusions指出，模板表面化学性质与碳前驱体还原动力学的协同作用决定最终材料结构：强界面相互作用促进CMK-5型管状结构形成，而体积填充主导时则生成CMK-3型棒状结构。研究首次证明ML-MD方法能准确预测2-5nm尺度下的碳材料组装行为，为定向设计具有特定孔道构型的OMC材料提供了全新工具。

该研究的突破性在于建立了"模板特性-前驱体选择-最终结构"的定量关系模型，解决了传统经验势函数无法准确描述界面相互作用的难题。Da-Jiang Liu和James W. Evans团队的工作不仅为理解纳米铸造过程中碳材料的成核生长机制提供了原子尺度见解，更重要的是发展出可推广到其他杂原子掺杂体系的模拟框架，对开发新一代能源存储材料具有重要指导价值。