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金属掺杂Fe@MXene/CdS肖特基结光催化剂实现高效H2O2原位生成与TC自芬顿降解
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月22日 来源:Journal of Alloys and Compounds 5.8
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本研究针对传统芬顿反应需外加H2O2且Fe3+/Fe2+循环效率受限的难题,开发了Fe@MXene/CdS复合光催化剂。通过构建肖特基结促进电荷分离,实现可见光下H2O2原位生成(355.24 μmol/L)与四环素高效降解(97.20%),为环境修复与能源转化提供新策略。
当前全球面临环境恶化与能源短缺的双重危机,抗生素污染尤为突出。四环素(TC)作为典型难降解抗生素,其环境残留严重威胁生态安全。传统处理方法如生物降解效率低下,而高级氧化技术中的芬顿反应虽高效却存在明显缺陷:需持续添加H2O2作为氧化剂,且Fe2+/Fe3+循环受pH严格限制,反应后产生铁泥二次污染。与此同时,光催化技术虽能利用太阳能驱动反应,但普遍存在载流子复合率高、H2O2产率低等问题。如何整合两种技术的优势,开发高效稳定的污染治理系统成为研究热点。
西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室的研究团队在《Journal of Alloys and Compounds》发表创新成果,通过精准设计Fe@MXene/CdS三元复合体系,成功构建自驱动芬顿-光催化协同系统。研究采用水热组装法制备复合材料,结合SEM、XRD等技术表征结构,通过降解实验与自由基捕获实验验证机制,最终实现H2O2原位生成与污染物高效降解的双重突破。
材料表征揭示结构优势
扫描电镜显示MXene经HF蚀刻后呈现独特的层状手风琴结构(图2a),而CdS纳米颗粒在MXene基底上均匀分布,有效抑制团聚(图2b)。X射线衍射证实Fe成功掺杂至MXene晶格,拉曼光谱显示CdS与MXene间形成强电子耦合。
催化性能显著提升
优化后的复合材料在可见光下H2O2产率达355.24 μmol/L,较纯CdS提升3.2倍。TC降解实验显示,Fe@MXene/CdS在120分钟内降解率达97.20%,速率常数k值为纯CdS的4.5倍。体系在pH 3-9范围内保持稳定,突破传统芬顿的pH限制。
机制解析与协同效应
研究表明:MXene的高导电性加速Fe3+/Fe2+循环(速率提升68%);CdS导带电子通过肖特基结定向迁移至MXene,驱动O2两电子还原生成H2O2;原位生成的H2O2立即被Fe2+激活产生·OH自由基,形成"生成-消耗"闭环系统。自由基捕获实验证实·O2-和·OH是主要活性物种。
该研究开创性地将MXene的电子调制能力、CdS的光响应特性与铁活性中心的芬顿功能有机结合,首次实现无需外加试剂的持续自芬顿过程。不仅为抗生素污染治理提供新方案,其H2O2原位生成机制对绿色能源开发具有启示意义。作者Jiao Chen等指出,该体系在抗菌、CO2还原等领域的拓展应用将是未来研究方向。
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