碱性调控型MgO气凝胶在中温CO2捕获中的高效吸附性能研究

为解决传统多孔MgO材料在CO2捕获中存在的孔隙结构异质性、强碱性位点不足及吸附动力学缓慢等问题，研究人员通过醇盐溶胶-凝胶法制备了高结晶度MgO气凝胶吸附剂。该材料具有400 m2/g的比表面积和38.98%的强碱性位点密度，在580-660 K温度区间内CO2平衡分压低于0.3 bar，饱和吸附容量达6.8 mmol/g。研究揭示了羟基动态配位机制和碳酸盐物种转化规律，为工业中温CO2捕获提供了新型材料解决方案。

　　

全球气候变暖背景下，CO₂减排已成为国际社会共同挑战。据IPCC预测，2050年全球CO₂年排放量将达48-55 GT，而《巴黎协定》要求将温升控制在1.5°C以内。作为应对策略，碳捕集与封存（CCS）技术中，中温（200-400°C）CO₂吸附材料面临重大技术瓶颈——传统MgO材料虽具有选择性吸附优势，却受限于孔隙不均、活性位点不足和吸附速率低下等缺陷，严重制约其在能源化工领域的应用。

华中科技大学的研究团队创新性地采用醇盐溶胶-凝胶路线，成功制备出具有规整孔道结构和优化碱性分布的MgO气凝胶吸附剂。通过系统研究其物理化学特性与碳化吸附行为，发现材料表面强碱性O^2-位点密度达38.98%，CO₂吸附过程中羟基与Mg²⁺位点动态配位，单齿碳酸盐逐步转化为热稳定性更高的双齿/多齿碳酸盐物种。热力学分析显示该材料在580-660 K温区内保持优异吸附平衡特性，湿条件下吸附过程呈现三阶段特征，晶体生长遵循三维体积成核模型。经多轮再生后吸附容量保持率超过80%，为工业烟气处理和水煤气变换（WGS）反应等场景提供了理想解决方案。相关成果发表于《Journal of Cleaner Production》。

关键技术包括：溶胶-凝胶法制备MgO气凝胶、原位CO₂-DRIFT光谱分析碳酸盐演变、变温吸附等温线测试、湿条件下三阶段动力学模型拟合，以及多循环再生性能评估。

【材料特性】
X射线衍射证实材料具有高结晶度，氮吸附测试显示其BET比表面积达400 m²/g。CO₂-TPD检测发现强碱性位点占比显著提升，残余有机物的空间位阻效应被有效抑制。

【吸附机制】
原位红外光谱捕捉到Mg²⁺-OH···CO₂中间体的形成过程，证实单齿碳酸盐（monodentate）向双齿碳酸盐（bidentate）的转化路径。理论计算表明Mg-O键断裂能垒降低，促进O^2-活性位点暴露。

【动力学分析】
湿条件下吸附曲线呈现快速表面反应、晶核形成和体相扩散三阶段特征，Avrami模型拟合显示晶体生长维度数为2.8，颗粒内扩散被确定为速率控制步骤。

【再生性能】
经过10次吸附-脱附循环，材料比表面积衰减率<15%，归因于气凝胶骨架的弹性缓冲作用。与常规MgO相比，碳酸盐层剥离温度降低约50°C，显著减少能耗。

该研究通过精准调控MgO气凝胶的孔隙结构和表面碱性，实现了吸附容量与动力学性能的协同提升。特别在含水气氛中展现的稳定循环性能，使其在联产氢能的WGS反应系统中具有独特优势。提出的羟基辅助碳酸盐转化机制为设计新一代中温CO₂吸附材料提供了理论指导，对推动"双碳"目标下的清洁能源技术发展具有重要意义。