北太平洋开放海域铵盐气溶胶来源解析：基于夏威夷瓦胡岛的氮同位素示踪研究

为厘清北太平洋开放海域氮循环中人为与自然源的贡献争议，研究人员通过测定夏威夷瓦胡岛气溶胶的NH4+浓度与δ15N值，首次识别出海洋排放（-3.3‰）、海鸟排泄（19.0‰）及混合源（4.1‰）三类特征信号，证实35%的无机氮干沉降源自海鸟活动，为海洋氮收支模型提供了关键约束。

　　

【研究背景】
海洋正面临一场看不见的氮危机——过去几十年，大气氮沉降通过藻华、低氧区等机制持续扰动海洋生态系统。尤其在占地球表面积45%的北太平洋，学界对氮来源的争议愈演愈烈：究竟是人为排放的NH₃（氨）通过大气传输主导，还是海洋自身氮循环（如固氮作用）唱主角？更棘手的是，作为关键氮组分的NH_x（NH₃+NH₄⁺）因其在大气中仅存数小时，溯源难度堪比"化学侦探"。

【研究设计与方法】
美国研究团队选择夏威夷瓦胡岛作为天然实验室，2021-2022年间收集67份气溶胶样本，创新性联合运用：①高流量采样器（1200 L/min）捕获总悬浮颗粒物；②离子色谱测定NH₄⁺和NO₃^-浓度；③稳定同位素质谱解析δ¹⁵N-NH₄⁺指纹；④K均值聚类划分源特征；⑤气团轨迹模型追踪污染传输路径。

【主要发现】

1. 物种浓度
   NH₄⁺平均浓度3.7±7.3 ng/m³，无季节差异（p>0.05）。值得注意的是，两例异常高值（54.6/27.9 ng/m³）均对应海鸟保护区气团。

2. 同位素特征
   δ¹⁵N-NH₄⁺呈现三簇分布：

• 簇1（19.0±3.9‰）：高NH₄⁺+海鸟保护区气团→海鸟排泄特征
• 簇3（-3.3±2.4‰）：经相分配模型验证为海洋排放信号
• 簇2（4.1±2.3‰）：67%海洋源+33%海鸟源的混合

1. 氮通量计算
   年干沉降无机氮（NH₄⁺+NO₃^-）达1.2±1.1 Tg N·y^-1，其中6%来自NH₄⁺，海鸟贡献占比超三分之一。

【科学意义】
该研究首次在北太平洋开放海域建立NH₄⁺同位素源解析方法，揭示海鸟排泄对海洋氮循环的意外贡献（占NH₄⁺沉降35%），挑战了传统模型中人为源主导的假设。通过证实海洋自身排放的NH_x具有显著负δ¹⁵N特征（-3.3‰），为区分自然/人为氮源提供关键同位素指纹。这些发现发表于《Marine Chemistry》，为全球海洋氮模型优化和生态风险评估奠定观测基础。