不协调的人为减排促进中国特大城市大气新粒子增长：氧合有机分子挥发度分布的关键作用

本研究针对中国特大城市大气新粒子增长(GR)在人为减排背景下的反常上升现象，通过2017-2021年北京秋季观测数据，揭示了NOx与AVOCs不协调减排导致氧合有机分子(OOMs)低挥发性组分比例升高的机制。研究发现尽管前体物总量下降，但NOx减排促进OOMs深度氧化，使log10C*≤-4的高效增长组分浓度反升，最终导致3-25nm粒子GR年均增长0.12-0.38nm h-1 yr-1。该成果为协同控制策略制定提供关键理论依据，发表于《Nature Communications》。

　　

近年来，中国特大城市持续实施严格的大气污染防控措施，但一个反常现象引起科学界关注：在人为排放持续下降的背景下，大气中新形成粒子的生长速率(GR)不降反升。这种"越治理越生长"的现象，如同一场看不见的化学博弈，正在北京等特大城市的大气中悄然上演。新粒子通过气相前体物成核和后续生长形成，其生长过程直接影响气溶胶数量浓度和雾霾形成，但长期以来，人们对减排背景下新粒子生长机制的演变规律认识不足。

北京大学环境科学与工程学院的研究团队通过2017-2021年连续五年北京秋季观测，结合2021年强化实验，首次揭示了这一反常现象背后的化学机制。研究发现，虽然人为挥发性有机物(AVOCs)减排降低了氧合有机分子(OOMs)总浓度，但同步进行的NO_x减排却改变了OOMs的挥发度分布——通过促进多代氧化过程，使低挥发性(log₁₀C^*≤-4)的高效增长组分比例显著提升。这种"此消彼长"的复合效应，最终导致3-7nm和7-25nm粒子的GR分别以每年0.15-0.38和0.12-0.32 nm h^-1的速度增长。该成果于2025年7月发表在《Nature Communications》上。

研究采用硝酸盐化学电离-大气压接口飞行时间质谱(Nitrate-CI-APi-TOF)技术定量OOMs分子组成，结合动态蒸汽冷凝模型解析生长机制；通过105次新粒子形成事件观测，建立AVOCs/NO_x与OOMs挥发度分布的参数化关系；整合2018-2021年多源观测数据验证长期趋势。

长期生长速率与大气前体物浓度变化
五年观测显示北京秋季NO_x下降50%，AVOCs下降48.1%，但3-25nm粒子GR显著上升(Mann-Kendall检验p<0.05)。GR_3-7从2017年2.2±1.2增至2021年3.2±1.3 nm h^-1，GR_7-25从2.9±1.3增至3.9±1.7 nm h^-1，而凝结汇(CS)保持稳定。

OOMs挥发度分布与生长速率关系
挥发度阈值分析表明：GR_1.5-3、GR_3-7和GR_7-25分别由log₁₀C≤-4、≤-3和≤-2的OOMs主导。2021年观测显示，相比2018年，log₁₀C≤-4的OOMs浓度增加40%，其单位浓度生长贡献潜力(CP)最高。

排放控制对OOMs的双重影响
参数化模型揭示：AVOCs每降低1ppb使总OOMs减少2.0×10⁶ molec cm^-3，而NO_x每降低10ppb使log₁₀C^*≤-4的OOMs比例(f_con)增加19%。这种协同效应导致2021年尽管AVOC_nC≥4下降57%，但高效增长组分浓度反升。

讨论与意义
该研究首次量化了不协调减排对新粒子生长的促进作用，指出当前"重NO_x轻AVOCs"的减排策略可能适得其反。特别值得注意的是，芳香族VOCs衍生的OOMs贡献72%的生长贡献，提示未来应优先控制二甲苯等芳香烃排放。研究成果为《大气污染防治行动计划》的修订提供科学依据，强调多污染物协同控制对抑制二次气溶胶形成的关键作用。

这项研究如同解开了一个困扰大气化学界多年的"减排悖论"，其揭示的OOMs挥发度调控机制，不仅解释了我国城市大气观测中的反常现象，也为全球城市大气治理提供了重要借鉴。随着各国持续推进碳中和目标，如何平衡不同污染物的减排节奏，将成为未来大气环境管理面临的新挑战。