金属缺陷型CoSe2锚定单分散Pt实现酸性电催化高效合成H2O2

为解决传统方法制备的Pt原子催化剂含量超低、活性位点不足等问题，研究人员通过构建CoSe2表面Co空位锚定高活性Pt原子（Pt1/md-CoSe2），显著提升Pt负载量并调控Co电子结构。该催化剂在0.1 M HClO4中实现1160.2 mmol gcat.?1 h?1的H2O2产率及95.2%法拉第效率（0 V vs. RHE），且在高电流密度下稳定运行30小时，为工业级2e? ORR催化剂设计提供新思路。

　　

氢 peroxide（H₂O₂）作为环境友好型氧化剂，在化工和环保领域需求激增，但传统生产方法存在能耗高、安全性差等瓶颈。电催化2e^?氧还原反应（ORR）虽能直接合成H₂O₂，但酸性介质中钴基催化剂面临活性位点有限、*OOH吸附能不合理等挑战。山东科技大学（Shandong University of Science and Technology）张永超团队创新性地提出通过金属缺陷工程调控电子结构，实现了单分散Pt原子对Co活性位点的精准优化。

研究采用超声剥离结合SCN^?定向吸附技术构建金属缺陷型CoSe₂（md-CoSe₂），通过静电吸附锚定Pt²⁺形成Pt₁/md-CoSe₂催化剂。关键实验技术包括：X射线吸收精细结构谱（XAFS）表征原子分散Pt的配位环境，旋转环盘电极（RRDE）测试ORR选择性，以及持续30小时的100 mA cm^?2高电流密度稳定性评估。

【Morphology and structural characterization】
透射电镜（TEM）显示md-CoSe₂成功保留层状结构，同步辐射证实Pt以单原子形式存在。X射线光电子能谱（XPS）表明Pt的引入使Co的3d电子轨道发生偏移，优化了*OOH中间体吸附能。

【Electrochemical performance】
在0.1 M HClO₄中，Pt₁/md-CoSe₂的起始电位达0.69 V vs. RHE，0.3 V电压下H₂O₂选择性达97%。密度泛函理论（DFT）计算揭示Pt-Co协同作用可同时降低*O₂吸附能和反应活化能。

【Conclusions】
该工作通过原子级Pt-Co相互作用，突破性实现CoSe₂本征活性提升，H₂O₂产率较文献值提高47.7%，且未使用贵金属载体。发表于《Journal of Energy Chemistry》的这项研究，为工业电合成H₂O₂提供了兼具高活性、高选择性和长寿命的新型催化剂设计范式。