串联吸附柱CO2-H2多组分真空变压吸附分离工艺的设计与性能优化研究

本研究针对钢铁工业中高炉煤气CO2减排与H2资源化利用需求，创新性地开发了串联吸附柱结构的真空变压吸附(VPSA)工艺。通过系统考察进料量、吸附压力、气体分段时间比等操作参数，以及吸附剂类型、柱长等设计因素，实现了CO2纯度90%和H2纯度83%的同步分离，为大规模碳捕集利用(CCU)提供了简化的技术方案。

　　

在全球碳中和背景下，钢铁工业作为碳排放大户面临严峻减排压力。传统高炉-转炉工艺每生产1吨钢会排放约2吨CO₂，其中高炉煤气(BFG)含有约21%的CO₂以及H₂、CO等可利用组分。虽然通过氢还原等技术可降低碳排放，但受制于吸热反应特性难以大规模应用。碳捕集利用(CCU)技术将CO₂转化为甲醇等化学品是更具潜力的解决方案，但现有分离工艺存在设备复杂、能耗高等瓶颈。

针对这一挑战，研究人员开发了创新的串联吸附柱真空变压吸附(VPSA)工艺。该技术突破传统多塔PSA的局限，通过单循环操作同步分离CO₂和H₂，特别适用于甲醇合成等对纯度要求适中的CCU场景。研究团队通过实验室规模实验系统考察了工艺参数与设备设计的影响规律。

关键技术方法包括：(1)采用串联吸附柱结构，前柱(Column A)主要捕集CO₂，后柱(Column B)去除N₂；(2)五步循环操作(吸附、泄压、三段脱附)；(3)通过时间分馏控制CO₂纯度；(4)对比NaX、LiX、CaX三种沸石吸附剂性能；(5)采用不同柱长([S]70mm、[M]225mm、[L]508mm)优化分离效果。

研究结果揭示：

1. 操作参数影响：在吸附压力151kPa、脱附压力6kPa条件下，最佳进料量为10.5 NL/kg-ads/cycle，此时CO₂回收率达64%。通过调节脱附阶段分段时间比(t_DE2/(t_DE2+t_DE3))可在0.05-0.33范围内精确控制CO₂纯度(90%-98%)，但存在纯度与回收率的权衡关系。

2. 吸附剂选择：NaX沸石在Column B中表现最优，可使H₂纯度达83%，较LiX和CaX提高约10%。其优势源于对N₂/H₂的选择性分离能力，单组分吸附等温线显示NaX在低压区对CO₂的吸附量显著高于N₂和H₂。

3. 柱长优化：将Column B从225mm([M])延长至508mm([L])后，H₂纯度从75%提升至83%，回收率从53%增至58%。这得益于更长的传质区增强了N₂去除效果，但CO₂回收率因延迟升压而略有下降。

4. 能量效率：该工艺CO₂分离能耗为0.49 MJ/kg，H₂分离能耗19 MJ/kg。与二元VPSA相比，虽然生产率较低(CO₂ 0.06 kg/kg-ads/h)，但实现了三元气体的同步分离。

研究结论表明，这种串联柱VPSA工艺通过简单的操作调整即可获得适合甲醇合成的CO₂-H₂混合气，其中CO₂纯度90%、H₂纯度83%的工况下，两者回收率分别达64%和58%。特别值得注意的是，采用NaX沸石和延长Column B的设计可有效解决N₂累积这一制约甲醇合成效率的关键问题。相比传统多级PSA系统，该技术设备更简单、更适用于高炉煤气等大流量气源处理，为钢铁行业碳减排提供了具有产业化前景的解决方案。未来通过优化柱长比例和开发高性能吸附剂，有望进一步提升分离效率。该成果发表于《Separation and Purification Technology》，为工业领域多组分气体分离提供了新思路。