太赫兹调控线性与非线性磁声子耦合：二维反铁磁体FePS3中的相干操控新范式

本研究通过强耦合磁振子-声子杂化态（Magnon-Polarons, MPs）在二维范德华反铁磁体FePS3中实现了线性与非线性双路径相干激发。研究人员利用高强度太赫兹脉冲，首次在中心对称材料中突破传统选择定则限制，通过磁偶极过程直接驱动拉曼活性声子，并揭示其与非线性拉曼路径的干涉效应。该工作发表于《Nature Communications》，为超快自旋电子学和非平衡态磁调控提供了新思路。

　　

在量子材料研究中，如何通过非热方式超快调控磁性一直是自旋电子学领域的核心挑战。传统方法依赖非线性拉曼过程激发声子间接调控磁序，但受限于激发效率和选择性。更关键的是，中心对称材料中拉曼声子的线性激发长期被视为禁戒跃迁。这一限制严重制约了通过晶格振动精确操控磁性的可能性。

美国麻省理工学院（MIT）Nuh Gedik团队选择二维范德华反铁磁体FePS₃作为研究平台。该材料具有2/m点群对称性，在118 K以下呈现锯齿形反铁磁序，其磁振子频率（~3.7 THz）与拉曼声子（2.7-3.3 THz）接近，能形成强耦合的磁声子杂化态（MPs）。研究人员创新性地利用宽带高强度太赫兹脉冲，同时激活线性磁偶极和非线性拉曼两种激发路径，首次在中心对称体系中实现声子的直接线性驱动。相关成果发表于《Nature Communications》。

关键技术包括：1）化学气相传输法合成FePS₃单晶；2）基于BNA晶体的高强度宽带太赫兹脉冲产生系统（峰值电场150 kV/cm）；3）偏振分辨泵浦-探测技术测量透射探针光的椭圆率变化；4）结合Landau-Lifshitz-Gilbert方程与第一性原理计算的微观动力学模拟。

主要研究结果

非线性与线性激发路径的鉴别
通过分析2.7 THz（MP1）和3.3 THz（MP2）模式的太赫兹场强（E_THz）依赖关系，发现MP1在低场（50 kV/cm）呈线性依赖（b₁E_THzcosφ），高场（150 kV/cm）转为二次依赖（a₃E_THz²sin2φ）；而MP2始终以线性为主。偏振依赖实验进一步显示MP1的B_g对称性和MP2的A_g对称性，其干涉图案打破晶体C₂对称性（

）。

磁声子杂化态的相干操控
在MP2中观察到：1）非线性路径产生净位移Q₀，通过H ∝ Q₀LM_z耦合诱导净磁化；2）线性路径产生振荡位移Q₁(t)，通过声子Floquet效应产生新型自旋相互作用项? ∝ (S_i×S_j)·(S_k×S_l)，可稳定倾斜磁序态（

）。

理论与实验的定量吻合
建立的微观模型包含：1）海森堡交换作用（J₁-J₃）；2）易轴各向异性（Δ）；3）磁声子耦合项g_Ag/BgM_y/x。模拟结果完美复现实验观测的E_THz和φ依赖关系（R²>0.95）。

这项研究开创性地证明了通过磁声子杂化态实现拉曼声子线性激发的普适方法，其重要意义在于：1）突破中心对称材料的选择定则限制；2）提供通过太赫兹偏振/场强调控磁序的新手段；3）为设计非平衡磁态（如Floquet拓扑相）奠定基础。该成果将推动"磁声子学"（Magno-phononics）这一新兴领域的发展，为下一代超快自旋器件提供理论指导。