单层氧化石墨烯薄膜在α-Al2O3(0001)基底上的生长及其高效吸附铯离子的机制研究

为解决放射性核素废水处理中吸附材料性能不足的问题，研究人员通过金属游离化学气相沉积（CVD）在α-Al2O3(0001)基底上制备单层氧化石墨烯（SLGO），并系统研究其对Cs+的吸附机制。结果表明，SLGO通过氧功能基团的H+-Cs+离子交换实现高达70 wt%的吸附容量，远超传统沸石材料，为核废水处理提供了新型高效吸附剂方案。

　　

在核能利用与核事故应对中，放射性铯（Cs）的高效吸附一直是环境治理的难题。传统吸附剂如沸石存在容量低、反应慢等瓶颈，而氧化石墨烯（GO）因其超大比表面积和丰富氧功能基团被视为潜力材料。然而，GO片层的堆叠和聚集阻碍了吸附位点的充分暴露，使得吸附机制研究难以深入。日本量子科学技术研究开发机构的Shiro Entani团队在《Beilstein Journal of Nanotechnology》发表的研究，通过创新性地在α-Al₂O₃(0001)基底上生长单层氧化石墨烯（SLGO），首次实现了对Cs吸附原子级机制的精准解析。

关键技术方法

研究采用金属游离CVD在α-Al₂O₃(0001)表面制备单层石墨烯（SLG），通过改良Hummers法氧化获得SLGO；利用原子力显微镜（AFM）和拉曼光谱表征薄膜形貌与结构；结合X射线光电子能谱（XPS）和近边X射线吸收精细结构（NEXAFS）分析电子态变化；通过调节溶液pH（4/7/9）探究Cs吸附动力学。

研究结果

1. 大尺寸单层氧化石墨烯的生长

AFM显示SLGO表面粗糙度（RMS<0.13 nm）较SLG显著增加，褶皱消失。拉曼光谱中2D峰强度骤降及D/G峰展宽证实氧功能基团引入。XPS揭示C 1s结合能偏移1.0 eV，NEXAFS检测到π(C-OH)和σ(C=O)新峰，证实界面应变释放与氧功能基团定向分布。

2. 铯吸附机制解析

O K-edge NEXAFS发现532.7 eV新峰（P_O3），归属为O-Cs键形成，且取向垂直于SLGO平面。Cs 3d XPS显示吸附量随pH升高而增加（pH 9>7>4），证实Cs通过置换羧基/羟基中的H⁺实现吸附。在1.0 mol/L Cs溶液中，SLGO吸附容量达650-850 mg/g（70 wt%），远超沸石（189 mg/g）。

结论与意义

该研究首次阐明SLGO通过氧功能基团离子交换实现Cs高效吸附的原子机制，突破传统吸附剂容量限制。SLGO/α-Al₂O₃(0001)的稳定界面特性为表面分析技术提供理想模型，其pH依赖性吸附行为为核废水处理工艺优化提供理论依据。未来可拓展至其他放射性核素（如Sr²⁺）吸附研究，推动GO基材料在环境修复与核安全领域的应用。