动态Fe─F配位触发结构自适应Fe-N-C催化剂实现高效氧还原电催化

来自中国的研究人员针对燃料电池中缓慢的氧还原反应(ORR)这一关键问题，创新性地设计了具有准共价Fe─F键的F-Fe-N-C催化剂。通过引入动态Fe─F配位机制，成功打破了OH-OOH/O*的线性标度关系，使催化剂在半波电位(E1/2)达到0.91 V的同时展现出卓越的稳定性（80,000次循环后仅衰减2 mV）。该研究为突破ORR催化剂的性能瓶颈提供了新思路。

　　

这项突破性研究揭示了动态Fe─F配位在优化氧还原反应(ORR)催化剂中的关键作用。科研团队巧妙地将准共价Fe─F键引入F-Fe-N-C催化剂体系，通过实时监测(operando)研究和理论计算证实：当催化剂吸附OH基团时，Fe─F键会发生自发断裂，显著加速O₂活化和OOH中间体形成；而独特的Fe─F键自修复特性又能精准调控O和OH*的结合强度。这种几何自适应机制成功解耦了传统ORR催化剂的吸附能标度关系。

性能测试显示，这种智能催化剂在半波电位(E_1/2)达到创纪录的0.91 V（相对于可逆氢电极），且在8万次循环后仅衰减2 mV。应用于阴离子交换膜燃料电池时，在H₂-空气条件下实现了813 mW cm^-2的峰值功率密度，在H₂-O₂条件下更是在0.9 V_iR-free电压下获得141 mA cm^-2的高电流输出。该研究不仅开发出极具应用前景的ORR电催化剂，更重要的是为突破多相催化中的标度关系限制提供了全新策略。