二维1T-NiS2单层中应变调控的原子尺度锂动力学及其在储能器件中的潜力

本文系统探讨了应变工程对二维1T-NiS2单层材料中锂原子尺度动力学的调控机制（Strain-Engineered Atomic-Scale Lithium Kinetics），通过第一性原理计算揭示了应变对锂扩散势垒和容量的显著影响，为设计高性能二维半导体（2DSMs）基储能器件提供了关键理论依据。

　　

Highlight

应变调控策略显著增强二维1T-NiS₂单层材料的锂扩散动力学，为超薄储能器件设计提供新范式。

Methods

我们采用GGA-PBE泛函处理电子交换关联能，通过VASP软件结合投影缀加波（PAW）方法和平面波基组进行计算。平面波截断能设置为500 eV，结构优化和电子性质计算的能量收敛阈值为10^-5 eV。晶格和原子位置优化至每个原子受力小于0.01 eV/?。

Classification of BOs

前期研究已阐明少层Sb₂O₃的电子结构与介电特性（详见附图S1a）。该材料呈蜂窝状分子晶体结构，由笼状Sb₄O₆单元通过弱范德华力（vdW）结合。导带底（CBM）主要源于Sb-5p_z轨道，价带顶（VBM）则受Sb-5s与O-2p_y轨道共同调控。

Conclusion

通过第一性原理模拟，我们系统揭示了Sb₂O₃与二维半导体（2DSMs）界面相互作用机制，证明其作为范德华介电层（vdW dielectric）或绝缘衬底的巨大潜力。研究明确中等能带偏移（m-BOs）对维持2DSMs本征电子特性具有关键作用，同时通过抑制准共价键（QB）相互作用和界面偶极效应显著降低漏电流。本研究为基于少层Sb₂O₃的先进纳米电子器件设计提供了重要理论指导。