利用N2和碳,研究人员合成了DNA/RNA的组成部分嘧啶

【字体: 时间:2022年10月19日 来源:National Science Review

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  DNA/RNA的组成部分嘧啶和有机合成物碳二亚胺可以有效地由二氮和碳合成,而不是通过氨。北京大学和大连化学物理研究所的一项合作研究表明了这一结果,并发表在《国家科学评论》杂志上。他们的同质-异质协同策略为未来构建更多样化的含氮有机化合物提供了一种减少能源消耗和步骤的替代方法。

  
   

Manners on dinitrogen activation and transformation.    

图片:(a)目前NH3的生产和应用。几乎所有合成的含氮有机化合物都是由NH3合成的。(b)直接从N2分子和碳源合成含氮有机化合物。(c)我们实现上述目标的总体策略:利用异质过程产生活性的中间含氮物种,然后利用同质合成方法制造有价值的有机化合物。(d)这项工作作为概念证明。先将N2气体与碳和LiH固定,形成活性Li2CN2,再通过均相合成的方法将其转化为含氮有机化合物。    


元素氮是生命和人类社会所必需的。然而,目前人工合成的含氮化合物中几乎所有的N原子都来自nhh3 它是由20世纪初开发的哈伯-博斯工艺大规模生产的。尽管哈伯-博世工艺是人类历史上最伟大的发明之一,但它给我们的环境和能源带来了巨大的压力。

“如果我们可以绕过氨,直接用氮和碳合成复杂的有机化合物,将减少操作步骤,从而节省大量能源,为社会创造巨大的经济价值。”

在本研究中,研究者提出了一个同质-异质协同策略来解决这一问题。N2气体首先通过异质过程转化为足够活跃的含氮物质(N*)。然后进行后续的均相反应,以构建复杂的含氮有机化合物,利用两种研究方法的优势。

具体来说,N2气体和碳首先在550oC(非均质过程)的自制反应器中与LiH固定,形成反应中间体Li2CN2具有高选择性和高效率。然后,李2CN2被转移到一个玻璃烧瓶中,用作有机合成物来构建碳二亚胺和嘧啶,构建DNA/RNA(均质过程)。

此外,使用15N2作为原料,相应的15n标记的碳二亚胺和嘧啶也可以有效地制备,可能在生物化学方面有广泛的应用。

氢化物(H-)在我们体内的二氮固定中起着特殊的作用。它引导了N的不同反应途径2与传统过渡金属相比,其固定和转化反应温和可控。我们的产品可以在实验室方便地以克为单位获得。通过配备更大的反应堆来进一步放大产量将是直接的。

这里概述的同质-异质协同策略不同于以前的那些策略。一般来说,从N原子形成碳氮键2气体需要N的还原2让它和亲电碳反应。然而,在大多数条件下,还原剂与碳亲电试剂不相容。在本研究中,直接使用元素碳作为碳源,解决了不相容问题。

研究人员计划在未来继续这种策略,合成更多有用的有机化合物。

本研究由国家自然科学基金项目“空气关键组分转化化学基础科学中心”(21988101)资助。没有关于利益冲突的报道。

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