香港大学:创新多相铜光催化技术,为可持续有机合成、高效生产各种生物活性化合物铺平道路

【字体: 时间:2024年03月20日 来源:AAAS

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  香港大学化学系何剑教授研究小组成功地开发了一种新型的非均相铜光催化剂,可以有效地形成环丁烷环,这是大量生物活性分子的关键结构元素。何教授的团队已经解锁了对这些重要分子合成的更大控制。该研究结果最近发表在顶级科学杂志《自然催化》上。

  

香港大学化学系何剑教授带领一项旨在革新有机合成的研究工作。他的研究小组已经成功地开发了一种新型的非均相铜光催化剂,可以有效地形成环丁烷环,这是大量生物活性分子的关键结构元素。环丁烷环在药物、天然产物和各种生物活性化合物中具有显著的特征。通过使研究人员能够轻松而有选择性地构建这些环,何教授的团队已经解锁了对这些重要分子合成的更大控制。该研究结果最近在线发表在顶级科学杂志《Nature Catalysis》。

苯乙烯的光化学[2+2]环加成,为合成多取代环丁烷提供了一种常用的途径。然而现有的可见光催化系统往往依赖于均相的贵金属催化剂,且底物范围有限,这给催化剂的回收带来了挑战,阻碍了大规模有机合成。

面对这些限制,何教授和他的团队开发了一种创新的非均相铜光催化剂。这种催化剂有效地促进了一系列分子间交叉[2+2]环加成的能量转移过程,包括那些以前在传统的均相光催化中无法实现的过程。这种新的反应体系具有优异的催化剂稳定性和可回收性,并且不依赖贵金属,使其在经济和环境上更具可持续性。

何教授对这一发现的潜在影响表达了极大的热情,他说:“我们的新型非均相铜光催化剂为合成生物活性分子开辟了新的可能性,提高了效率和选择性。通过消除对贵金属的依赖和提高催化剂的可回收性,我们解决了大规模有机合成的关键挑战,为更可持续和经济上可行的化学品生产铺平了道路。”

在这项研究中,研究小组开发了一种特殊的铜光催化剂,可以帮助更有效地制造环丁烷分子。他们通过在锆基金属有机骨架(mof)的孔隙中构建双联异电性铜(I)配合物,成功制备了稳定的非均相铜三重态光敏剂。异质化后,光激发态的活性铜(I)表现出更高的过渡能和寿命,这对于提高能量转移介导的苯乙烯与各种烯烃(包括缺电子烯烃)的[2+2]环加成的催化效率至关重要。与相应的均相铜光催化剂不同,mof负载的铜光催化剂具有较高的稳定性和催化活性,并且可以多次循环使用而不需要催化剂分解。这项工作为设计高活性的铜光催化剂提供了一种通用的、跨学科的方法,用于广泛的实际有机反应,并有助于在未来更容易、更有效地生产各种生物活性化合物。

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何剑教授简介何剑教授现任香港大学化学系助理教授、合成化学国家重点实验室研究员。他的独立研究项目涉及有机化学、无机化学和材料科学的交叉领域,主要研究基于新型框架和簇基催化剂的设计,以促进可持续有机合成的发展。他曾获得多项奖项,包括2014年Alfred R. Bader学生创新奖、2015年国际贵金属研究所学生奖、2015年Reaxys博士奖入选奖、2015年ACS有机化学分部旅行奖、2015年中国政府优秀自费留学生奖、2017年IUPAC-Solvay荣誉奖、2021年Croucher创新奖。

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