有机电解质阳离子介导界面电场助力非水体系 CO2还原的关键意义

在电化学 CO2还原中，非水溶剂里电化学环境的影响尚不明确。研究人员开展了有机烷基铵阳离子对非水介质催化性能影响的研究，发现其可改变催化剂表面电场强度，影响 CO 生成速率，为非水体系 CO2还原研究提供新思路。

　　电化学还原二氧化碳（CO₂）对催化活性位点周围的微环境十分敏感。尽管在水性电解质中，改变电解质组成对反应速率的影响已被深入研究，但非水溶剂中电化学环境的影响却鲜为人知。此次研究揭示了有机烷基铵阳离子在非水介质中对催化性能的影响，并构建了一个物理解释模型。通过动力学、光谱学和计算技术的研究结果表明，催化剂表面电场强度对电解质中有机阳离子的分子特性很敏感，这一现象与溶剂、电解质离子强度或电解质阴离子无关。研究结果显示，界面电场强度的变化可归因于阳离子与电极距离的差异。电场强度的改变会影响一氧化碳（CO）的生成速率，因为它改变了动力学相关的 CO₂活化步骤的能量学。