布朗斯特酸性β沸石中受限高温高压水加速愈创木酚O-去甲基化反应机制解析

为解决木质素生物炼制中酸催化O-去甲基化效率问题，研究人员通过对比HCl与H-BEA沸石催化体系，结合操作分子模拟与动力学实验，揭示了受限微孔环境中低配位水合氢离子(H3O+)通过协同O-活化SN2机制显著提升愈创木酚转化速率，为绿色化学工程提供新见解。

　　

生物炼制技术将木质素转化为平台化学品是减少化石资源依赖的关键。这项研究聚焦愈创木酚在高温高压水中的O-去甲基化反应，对比了传统盐酸(HCl)与微孔H-BEA沸石的催化效能。通过操作分子模拟与实验动力学联用，发现两种体系均遵循协同氧活化亲核取代(S_N2)机制，但沸石微孔内的低配位水合氢离子(H₃O⁺)展现出更高反应活性。有趣的是，受限环境中溶剂分子与反应物的特殊排布方式，如同分子级别的"舞蹈编排"，显著优化了反应物接近活性位点的动力学过程，使反应速率较体相体系提升约3倍。该发现为设计高效生物质转化催化剂提供了分子层面的理论支撑。