电还原亲电体构建固态锂金属电池界面层实现高稳定性和高能量密度

为解决全固态锂金属电池(ASSB)因固态电解质(SSE)低电压还原/高电压分解及锂枝晶生长导致的低锂可逆性、低负载量及高温高压操作需求等难题，研究人员通过还原性亲电体与金属-亲核材料（如Li硫化物SSE）接触时发生电化学还原，构建了兼具电子阻挡和疏锂特性的固态还原亲电界面层(SREI)。该界面层可抑制SSE还原、阻挡锂枝晶并支持高压正极，使Li(1% Mg)/SSE/LiNi0.8Co0.15Al0.05O2电池在30°C/2.5MPa下实现>99.9%库仑效率、~10,000小时循环寿命及>7 mAh cm?2高负载，同时将高压镍基正极工作电压提升至4.5V。这项研究为加速ASSB商业化提供了普适性界面工程策略。

　　

全固态锂金属电池(All-solid-state Li metal batteries, ASSB)虽具备高安全性和能量密度优势，却受困于固态电解质(Solid-State Electrolyte, SSE)的化学不稳定性——低电压下易被还原、高电压下易分解，加之锂枝晶不可控生长，导致电池面临锂可逆性差、电极负载量低、需高温高压操作等瓶颈。

突破性进展源自一类还原性亲电体材料：当其与金属-亲核材料（如硫化物基SSE）接触时，会自发捕获电子和阳离子发生电化学还原，在材料表面原位构筑"固态还原亲电界面层"(Solid Reductive-Electrophile Interphase, SREI)。这个神奇界面层具备双重特性——既能阻挡电子渗透防止SSE还原，又呈现疏锂性抑制枝晶生长，同时兼容高压正极材料。

基于该策略优化的SSE展现出惊人性能：负极侧临界容量提升至行业新高，锂沉积/溶解可逆性显著改善；组装的Li(1% Mg)/SSE/LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂全电池在温和条件（30°C、2.5MPa）下实现>99.9%的超高库仑效率，循环寿命突破万小时大关，面容量飙升至>7 mAh cm^?2。更令人振奋的是，该技术可拓展至金属氧化物等正极体系，使高镍正极工作电压窗口延伸至4.5V，循环稳定性同步提升。

这项研究开创的界面工程范式，为攻克全固态电池商业化面临的共性难题提供了全新解决方案，其普适性设计理念有望辐射至其他能源材料体系。