2024 年编辑精选：多领域前沿研究成果揭示化学科学新进展

在化学及相关领域研究中，存在数据稀缺、结构解析不准确等诸多问题。研究人员围绕催化剂设计、蛋白质稳定性、金属 - 有机框架设计等主题开展研究，得出如自动特征工程助力催化剂设计、质谱库结构注释有误等结果，推动了相关领域的发展。

　　在当今化学和生命科学研究的广袤领域中，众多问题犹如层层迷雾，等待科研人员去拨开。在催化剂设计方面，数据的稀缺成为了制约其发展的一大瓶颈。传统的研究方法在面对复杂的催化体系时，往往显得力不从心，难以高效且精准地设计出性能优异的催化剂。而在蛋白质研究领域，蛋白质在溶液中的稳定性和溶解性一直是科研人员关注的重点，但相关研究却相对匮乏，许多关键问题尚未得到解答。在分析化学中，利用串联质谱（MS/MS）进行结构解析时，人们常常依赖计算机模拟生成的 MS₂光谱库来确定分子结构，然而这种方法的准确性却一直未得到充分验证。在材料科学领域，金属 - 有机框架（MOFs）在碳捕获方面具有巨大潜力，但如何设计出高效的 MOFs 材料，也成为了科研人员亟待攻克的难题。

为了解决这些复杂而又关键的问题，来自世界各地的研究人员积极开展研究。他们的研究成果发表在《Communications Chemistry》上，为相关领域的发展带来了新的曙光。

研究人员在开展这些研究时，运用了多种关键技术方法。在研究蛋白质与共溶质的相互作用时，采用了核磁共振光谱（NMR）技术，通过该技术来研究阴离子和渗透剂对模型蛋白巴那酶稳定性的影响。在研究金属 - 有机框架设计时，借助了基于分子扩散模型的生成式人工智能框架，以此来设计用于碳捕获的 MOFs 材料。在评估质谱库结构注释准确性的研究中，运用了红外离子光谱（IRIS）技术，将预测结构与实验确定的结构进行对比。

下面来具体看看各项研究的结果。
在 “Automatic feature engineering for catalyst design using small data without prior knowledge of target catalysis” 研究中，研究人员引入自动特征工程（AFE）技术。通过在无先验假设的情况下生成和选择高阶特征，实现了对多种催化体系的准确预测。并且将 AFE 与主动学习相结合，进一步展示了机器驱动方法在简化催化剂设计和发现方面的潜力，推进了复杂材料的数据驱动研究。

“A spectroscopic test suggests that fragment ion structure annotations in MS/MS libraries are frequently incorrect” 的研究中，研究团队利用红外离子光谱（IRIS）技术，对比预测结构和实验确定的结构。结果发现，三个主要的计算机模拟 MS₂光谱库中几乎所有的结构注释都是错误的，这为科研人员在使用相关光谱库时敲响了警钟。

在 “A generative artificial intelligence framework based on a molecular diffusion model for the design of metal - organic frameworks for carbon capture” 研究里，研究团队引入了 GHP - MOFassemble 这一 AI 框架。利用扩散模型设计金属 - 有机框架（MOFs），通过生成与金属节点组装的独特 MOF 连接体，加速了高容量 CO₂吸附材料的发现。该模型通过模拟和神经网络，识别出 CO₂容量超过 2 mmol g^?1的高性能 MOFs，其性能优于假设 MOF 数据集中 96.9% 的结构。

“Interactions between the protein barnase and co - solutes studied by NMR” 研究中，科研人员运用核磁共振光谱（NMR）技术研究巴那酶与共溶质的相互作用。他们不仅将不同的模型（霍夫迈斯特和反霍夫迈斯特系列）统一为一个模型，更重要的是，能够基于蛋白质与离子 / 渗透剂相互作用的热力学性质来解释这些模型，为研究蛋白质稳定性和溶解性提供了新的视角。

在 “Body odor samples from infants and post - pubertal children differ in their volatile profiles” 研究中，研究人员对婴儿和青春期后儿童的体臭样本进行分析。发现青春期后儿童的羧酸气味稀释因子和角鲨烯浓度均高于婴儿，表明性成熟与体臭化学成分的变化有关，但这种变化对婴儿和青春期后儿童嗅觉感知的影响还有待进一步研究。

“Quantification and description of photothermal heating effects in plasmon - assisted electrochemistry” 研究通过循环伏安法和有限元模拟，揭示了等离激元光热加热在电化学过程中虽常被忽视但却十分重要的作用。研究表明，即使电极表面和本体电解质之间仅有 1 K 的微小温度梯度，也能显著提高电流密度，为理解等离激元辅助电化学的热效应提供了新的见解。

“A protocol for controlled reactivity shift in the 2,2 - difluorovinyl motif used for selective S–¹⁸F and C–¹⁸F bond formation” 研究中，研究人员开发出一种有效的方法，可将短寿命的¹⁸F 同位素直接引入分子，或在 6 分钟内制备 [¹⁸F] 三氟乙基甲苯磺酸酯，进而用于制备 [¹⁸F] 三氟乙基哌啶和哌嗪，为将¹⁸F 同位素引入有机分子提供了新途径。

“A facile DNA coacervate platform for engineering wetting, engulfment, fusion and transient behavior” 研究构建了一个简单通用的可编程 DNA 凝聚物平台。利用长单链 DNA 均聚物和一系列回文结合剂，展示了凝聚物的组装 / 拆卸切换，以及对不同凝聚物液滴的润湿性、聚集、吞噬和融合的调控，为凝聚物动力学和结构的基础研究提供了便利。

“Precision engineering of nanoassemblies in superfluid helium by the use of van der Waals forces” 研究利用金与引入的有机分子之间的弱范德华相互作用，在超流体氦纳米液滴中生长纳米粒子组装体。这种精确控制纳米粒子生长的能力，对追求亚纳米精度的等离子体和光子器件小型化具有重要意义。

“Globular pattern formation of hierarchical ceria nanoarchitectures” 研究原位实时观察了液滴中分级 CeO₂纳米结构的形成，这对胶体化学和非平衡物理学具有重要意义。

“Design of a covalent protein - protein interaction inhibitor of SRPKs to suppress angiogenesis and invasion of cancer cells” 研究设计了一种共价蛋白 - 蛋白相互作用抑制剂，用于抑制丝氨酸 - 精氨酸（SR）蛋白与 SR 蛋白激酶（SRPKs）之间的相互作用。通过一系列生化 / 生物物理方法和基于细胞的分析，表明该抑制剂具有良好的效力和选择性，为抑制癌细胞的血管生成和侵袭提供了新策略。

“The isomer distribution of C₆H₆ products from the propargyl radical gas - phase recombination investigated by threshold photoelectron spectroscopy” 研究通过阈值光电子能谱研究了丙炔基自由基气相重组生成 C₆H₆产物的异构体分布，加深了人们对星际介质中芳香分子形成的理解。

“Conjugated bis (enaminones) as effective templates for rotaxane assembly and their post - synthetic modifications” 研究报道了一种巧妙的模板策略，可高产率地组装轮烷，并通过后合成修饰获得多种结构。研究团队还展示了该方法在控制分子运动的轮烷组装中的应用。

“On the interfacial phenomena at the Li₂La₃Zr₂O₁₂ (LLZO)/Li interface” 研究分析了 LLZO/Li 界面在锂电镀和剥离过程中的化学和物理变化，提出了克服 LLZO/Li 界面长期存在问题的可行方案，为固态电池领域的发展做出了重要贡献，但锂剥离过程中仍存在空洞形成的问题，可通过一些方法缓解。

“Leveraging infrared spectroscopy for automated structure elucidation” 研究将变压器模型应用于红外（IR）光谱，结合实验和模拟 IR 光谱训练机器学习（ML）模型，展示了在实验数据稀缺时微调预训练模型的强大能力，代表了 ML 模型在分析和物理化学中的先进应用。

“Mechanistic investigation of sustainable heme - inspired biocatalytic synthesis of cyclopropanes for challenging substrates” 研究通过量子力学计算，深入了解了酶催化反应机制，发现具有挑战性的缺电子丙烯酸酯底物在合适的大环和非天然轴向血红素配体存在下可进行环丙烷化反应，为生物催化转化的反应范围拓展提供了理论依据。

“The interplay between hydrogen bonds and stacking/T - type interactions in molecular cocrystals” 研究分析了剑桥结构数据库中 1:1 共晶，发现堆积和 T 型相互作用与氢键在分子共晶形成中同样重要，为未来晶体工程研究中设计新型共晶提供了新的思路。

“Modulating self - assembly and polymorph transitions in bisdendronized squaramides” 研究表明，双树枝化方酸酰胺中烷基间隔长度的微小差异会影响其缔合平衡，为控制结构聚集和形态转变的研究提供了重要见解。

这些研究成果在各自的领域都具有重要意义。它们不仅解决了当前研究中的关键问题，还为后续研究提供了新的方向和方法。在催化剂设计领域，AFE 技术的应用为高效催化剂的开发提供了新途径；在质谱结构解析方面，对光谱库结构注释错误的揭示，有助于科研人员更加谨慎地对待相关数据；在材料科学领域，新型 MOFs 材料的设计为碳捕获技术的发展带来了新的希望；在蛋白质研究中，对蛋白质稳定性和溶解性的深入理解，为生物制药等相关产业提供了理论支持。在分析化学、电化学、生物催化、晶体工程等多个领域，这些研究成果都推动了学科的发展，为相关领域的进一步研究奠定了坚实基础。同时，这些研究也为跨学科合作提供了成功范例，促进了化学、材料科学、生命科学等多个学科之间的交流与融合，有望在未来催生更多创新性的研究成果。