石墨烯氧化物膜准垂直不对称通道实现超快离子筛分：突破二维膜材料水净化性能极限

本研究针对二维膜材料在高效水净化和离子筛分领域面临的渗透通量与截留率难以兼顾的挑战，开发了基于不对称基底模板的石墨烯氧化物（GO）膜准垂直通道构建策略。通过氨基水热法制备的AD-rGO纳米片（450 nm）在混合纤维素酯（MCE）不对称多孔基底中形成短程垂直传输通道，实现2647 L m-2 h-1 bar-1的超高水渗透率，同时保持对Pb2+、Cu2+等重金属离子99.9%的截留率。该工作为二维膜材料在海水淡化、重金属废水处理等领域的应用提供了新思路。

　　

随着全球淡水需求激增，开发高效水处理技术成为当务之急。传统二维膜材料虽在离子筛分领域表现优异，但始终面临"渗透率-截留率"的权衡困境——提升水通量往往导致截留性能下降，而保证截留率又需牺牲渗透效率。这种矛盾在重金属废水处理中尤为突出，例如铅、铬等有毒金属离子的去除要求膜材料兼具超高截留率和工业级通量。现有解决方案如减小石墨烯氧化物（GO）片层尺寸或制备超薄膜，虽能缩短水传输路径，却常导致机械稳定性下降和膜溶胀问题。

宁波大学的研究团队在《Nature Communications》发表的研究中，创新性地提出"基底模板引导自组装"策略。通过设计具有不对称孔径（2μm/0.2μm）的混合纤维素酯（MCE）基底，将氨基修饰还原氧化石墨烯（AD-rGO）纳米片垂直插入大孔侧，构建出准垂直传输通道。这种独特结构使水分子几乎直线通过，而重金属离子则被紧密堆叠的纳米片层有效拦截。

研究采用氨基水热法制备AD-rGO纳米片，通过真空过滤组装于MCE基底，结合SEM、XPS、AFM等技术表征材料特性。分子动力学（MD）模拟揭示了离子筛分机制，采用电位平均力（PMF）计算量化传输能垒。重金属截留性能通过ICP-OES检测，长期稳定性测试采用半自动真空过滤系统。

准垂直通道的结构优势

扫描电镜显示AD-rGO纳米片主要分布在MCE基底内部大孔区域（图1e），形成厚度约0.4μm的活性层。与常规水平堆叠膜（93 L m^-2 h^-1 bar^-1）相比，垂直通道结构使纯水渗透率提升至4169 L m^-2 h^-1 bar^-1（图1f）。这种飞跃源于：①传输路径缩短至亚微米级；②有效通道面积增加；③AD-rGO低含氧量（22%）减少水流阻力。

超强离子筛分性能

对50 mg/L的Pb(NO₃)₂溶液，膜材料展现出2647 L m^-2 h^-1 bar^-1的渗透率和99.9%截留率（图1g）。三价离子（Cr³⁺、Fe³⁺）因更强阳离子-π作用导致层间距收缩，渗透率降至1106-1314 L m^-2 h^-1 bar^-1，但截留率仍保持99.9%。分子模拟显示Cu²⁺进入通道需克服较高能垒，而水分子自由能几乎不变（图3），证实筛分的选择性源于水合离子尺寸排阻效应。

卓越的稳定性表现

在48小时连续过滤测试中，Cu²⁺截留率始终维持在99.9%（图3c）。40 kHz超声处理100分钟后，AD-rGO膜仍保持完整（图3d），显著优于普通GO膜。这种稳定性得益于：①MCE基底对纳米片的物理限域；②AD-rGO的疏水性（Zeta电位-28.8 mV）；③C-N基团（4%）增强的界面相互作用。

该研究通过巧妙的基底工程设计，突破二维膜材料性能瓶颈。垂直通道结构使水渗透率较文献最高值提升7-15倍，同时保持工业级截留率。MD模拟揭示的阳离子-π作用调控机制，为后续膜材料改性提供理论指导。研究建立的"不对称基底-垂直通道"普适化策略，可拓展至MXene、MoS₂等二维材料体系，为发展下一代高效水处理技术开辟新途径。