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单向手性散射:基于等离子体纳米螺旋体的手性光控新机制
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年01月29日 来源:Nature Communications
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研究人员针对纳米尺度手性光操控的挑战,提出"旋转手性偶极子"新概念,通过设计等离子体纳米螺旋体(nanohelicoids)的多极激发,实现了圆偏振光的对映体敏感单向散射。该研究为手性光-物质相互作用提供了创新设计思路,在量子通信、生物传感等领域具有重要应用价值。
在纳米光子学领域,控制手性光的散射和路由是实现光学信息处理、量子技术和生物检测的关键挑战。传统手性光学效应如圆二色性(CD)和旋光性主要依赖材料的体相特性,而纳米结构的手性响应往往较弱且难以实现定向调控。特别是如何实现纳米尺度下对圆偏振光(CPL)的高效、定向散射,同时保持对分子手性的敏感识别,一直是研究者们亟待解决的难题。
伦敦国王学院(King's College London)的研究团队在《Nature Communications》发表创新研究,通过理论提出"旋转手性偶极子"新概念,并利用金纳米螺旋体(nanohelicoids)实验验证了单向手性散射现象。研究发现当入射光的手性与纳米螺旋体构型匹配时,会产生显著增强的前向散射,散射光保持原始偏振态。这种效应源于电偶极子(|p>)和磁偶极子(|m>)的相位调控,形成具有特定旋转方向的|σ±>手性偶极子,其辐射方向遵循"手性定则":右手性偶极子沿自旋方向辐射,左手性偶极子则相反。
研究采用三项关键技术:1)氨基酸引导法合成尺寸均一的L/D型金纳米螺旋体(180 nm);2)有限元法(FEM)模拟多极分解和远场散射;3)傅里叶平面成像技术测量单颗粒角分辨散射,通过斯托克斯参数(S3/S0)分析偏振态。
理论提出|σ±>手性偶极子可表示为共线电/磁偶极子的特定组合:|σ+>=|m>+i|p>(右旋,RCP)和|σ->=|m>-i|p>(左旋,LCP)。两个垂直的手性偶极子通过±π/2相位差耦合形成旋转手性偶极子|σz±±>,其辐射具有单向性。数值模拟显示,纳米螺旋体在620 nm磁偶极共振波长处,电偶极子px与磁偶极子my的相位差为-π/2,满足|σ->偶极子的激发条件。
实验采用L-谷胱甘肽合成的纳米螺旋体在SiO2基质中表现出强手性响应。多极分解证实其主要激发电偶极子px和磁偶极子my,且|σx->|≈|σy->|>|σx+|≈|σy+|。当入射LCP光与纳米螺旋体手性匹配时,前向散射强度比RCP光增强约50%,散射g因子(gscat)在620 nm达到峰值。

单颗粒散射测量显示,610 nm LCP光照射时,前向散射光保持LCP特性(S3/S0≈-1),强度比RCP光高15%。虽然实验值低于理论预测,但仍清晰证实了手性相关的单向散射效应。

该研究建立了旋转手性偶极子与光散射方向性的普适关联规则,为手性纳米天线设计提供了新范式。其意义在于:1)实现纳米尺度下光手性的定向操控;2)为对映体选择性光学捕获(enantio-sensitive optical forces)和生物检测提供新方法;3)拓展了手性量子光学(chiral quantum optics)的研究维度。未来通过优化纳米结构几何参数,有望进一步提高手性散射的效率和方向性对比度。
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