聚氧亚甲基的非均相串联升级转化生成甲醇及亚甲基衍生物

《Green Chemistry》：Heterogeneous tandem upcycling of polyoxymethylene into methanol and methylene derivatives

高效化学回收策略：Sn-Beta/og-CuAl双催化体系实现聚氧甲基选择性转化为甲醇（产率99%），通过沸石解聚与氢化耦合，避免CO?副产，推动聚合物循环经济。

　　

对可持续聚合物废物管理的迫切需求推动了高效化学回收策略的发展。聚氧甲基丙烯酸甲酯（POM）是一种高性能工程塑料，具有抗自然降解性，但由于其稳定性以及传统回收方法的局限性，给环境带来了重大挑战。在这里，我们提出了一种异质串联催化系统，该系统在200°C和6 MPa的氢气压力下，能够以高达99%的产率将POM高效转化为甲醇。该系统巧妙地结合了路易斯酸性的Sn-Beta沸石（可将POM降解为甲醛）和草酸凝胶共沉淀法制备的Cu/Al?O?（og-CuAl）催化剂：前者负责将甲醛选择性氢化为甲醇，且过程中不会产生二氧化碳（CO?）副产物。Sn-Beta沸石含有四面体配位的Sn??离子，由于其优异的分散性和强路易斯酸性，表现出最佳的降解活性；而og-CuAl催化剂中铜（Cu）的摩尔比为50%，由于铜的高分散性以及Cu?与Cu?之间的平衡比例（得益于Cu–O–Al界面），其氢化性能尤为突出。这两种催化剂的协同作用有效地改变了反应平衡，防止了甲醛的低聚，实现了POM向甲醇的完全转化且产率较高。这种双催化方法为将POM废物转化为高价值甲醇提供了可扩展、原子利用效率高的途径，推动了聚合物回收和可持续化学生产中的循环经济理念。