利用21特斯拉傅里叶变换离子回旋共振（FT-ICR）质谱技术探究受全氟和多氟烷基物质（PFAS）污染的地下水中的氟素成分

《Water Research》：Exploring the Fluorinome of PFAS-Impacted Groundwater Using 21 Tesla FT-ICR Mass Spectrometry

本研究开发了基于Python的质谱分析工作流程和包含约2000万条目的大型PFAS化学式数据库，用于复杂环境样本中全氟化合物的快速鉴定。通过21特斯拉高分辨质谱（FT-ICR MS）与飞行时间质谱（QTOF MS）数据对比，验证了22种常见PFAS类别并发现19个新类别。特别鉴定出bis-perfluoroalkyl sulfonimides（bis-FASIs）作为AFFF的关键成分，证实了FT-ICR MS在复杂混合物分析中的独特优势。

　　

Wenchao Lu | Lydia Babcock-Adams | Hamidreza Sharifan | John J. Kornuc | Shilai Hao | Christopher P. Higgins | Robert B. Young | Amy M. McKenna | Jens Blotevogel

摘要

通过傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）对复杂的全氟和多氟烷基化合物（PFAS）进行非靶向分析，可以为“氟谱组”（即给定样本中所有有机氟化合物的完整集合）提供前所未有的见解。在本研究中，我们开发了一个基于Python的工作流程，并构建了一个包含约2000万条记录的PFAS化学结构数据库，以帮助将化学结构与超高分辨率质谱数据对应起来。利用世界上分辨率最高的21特斯拉FT-ICR MS对形成水膜的泡沫（AFFF）进行分析，将其结果与四极杆飞行时间（QTOF）MS数据进行了比较，验证了22种已知的PFAS化合物，并发现了19种此前未被检测到的PFAS化合物。随后，我们探讨了超高分辨率FT-ICR MS在PFAS污染地下水样本中的法医分析应用潜力，确定了双全氟烷基磺酰胺（bis-FASIs）作为电化学氟化AFFFs的潜在成分。虽然我们新开发的工作流程也可用于其他类型的高分辨率质谱仪（如QTOF和Orbitrap），但本研究充分利用了21特斯拉FT-ICR MS的独特优势：极高的分辨率、亚ppm级别的质量测量精度以及宽动态范围，从而最大限度地从环境样本中的复杂污染物混合物中提取信息。