通过跨尺度限制技术在陶瓷膜中大规模部署单原子催化剂，用于先进的水处理

《Nature Water》：Large-scale deployment of single-atom catalysts via cross-scale confinement in ceramic membranes for advanced water treatment

锰基单原子催化剂通过分层组装策略实现高效稳定的水处理，在1200升真实医院废水中表现出9.8×104 min?1的优异脱除速率和150 l m?2 h?1 bar?1的高渗透性，通过膜内纳米限域和宏观支撑结构解决了活性位点稳定与传质效率的矛盾，并具备168小时持续自清洁能力。

　　

摘要

单原子催化剂（SACs）表现出卓越的催化活性，但其在水处理中的实际应用仍受到不稳定性的限制、可扩展性障碍以及与现有基础设施不兼容性的制约。本文提出了一种分层跨尺度组装技术，将锰基单原子催化剂（Mn-SA@CM）限制在ZrO₂陶瓷膜的纳米孔内，从而实现其在先进水处理中的可扩展应用。该技术在处理1,200升实际医院废水的试点规模装置中得到了验证，Mn-SA@CM实现了极高的去污效率（9.8 × 10⁴ min^?1）和超高的渗透率（150 l m^?2 h^?1 bar^?1），成功克服了渗透率与反应活性之间的矛盾。这种分层设计结合了金属有机框架衍生的微孔来稳定原子位点、膜纳米孔以促进对流增强型质量传递，以及大孔陶瓷支撑材料以确保机械耐用性。纳米级限制作用使反应物集中在催化位点附近，与体相系统相比，降解速率提高了10⁵倍。该膜还具备自清洁功能，在168小时内可去除97%以上的新兴污染物，且通量下降和金属浸出现象几乎可以忽略不计。通过跨尺度组装将原子尺度催化作用与宏观工程相结合，本研究为单原子催化剂在实际环境修复等领域的应用提供了一个可行的、与现有基础设施兼容的平台。