通过数据驱动的方法筛选锂离子电池用固态电解质界面材料的潜在候选材料

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Screening of potential candidates for solid electrolyte interphase materials for lithium-ion batteries through a data-driven approach

材料属性预测通过机器学习已成为优化锂离子电池固态电解质界面（SEI）材料设计的关键方法。本研究通过机器学习筛选出11664种SEI材料，发现含氟、氮、碳的分子化学稳定性最优，而含硫、氧、氮、碳的分子稳定性较差。模型对化学反应性参数和溶剂化能的预测准确率达86.7%-91.3%，并验证了偶极矩、杂原子数、氢供受体比等14个关键参数对SEI性能的影响机制。

　　

通过机器学习预测材料属性已成为一种革命性的方法，有助于简化实际应用中最佳材料的设计过程。在此研究中，我们利用机器学习方法对11,664种固态电解质界面材料进行了优化，并从分子层面筛选出了在化学稳定性、溶剂化能和合成难度方面具有潜力的候选材料，从而为发现新的高效锂离子电池界面材料提供了重要见解。通过挖掘原子级输入特征，化学反应性和溶剂化能的预测准确率达到了86.7–91.3%。研究发现，偶极矩、杂原子数量、NHOH基团数量、重原子数量、氢受体和供体数量、多种表面积描述符（PEOE_VSA1、PEOE_VSA4、SMR_VSA6、SMR_VSA10、ESate_VSA10、VSA_EState1、VSA_EState2）、kappa指数（kappa1）以及官能团（fr_ketone、fr_alkyl_halide、fr_nitro）等是影响溶剂化能和化学反应性的关键因素，这些发现为材料筛选提供了重要指导。这些见解使我们能够战略性地选择具有适当化学稳定性的SEI（Solid Electrolyte Interface）材料，有效抑制枝晶形成，从而提升电化学系统的性能和寿命。对于那些具有影响固态电解质界面特性的理想候选材料，其预测属性值与实际值完全吻合。预测的溶剂化能、化学硬度和亲电性指数分别为1.433–5.677 kcal mol?1、10.796–17.530和0.270–0.390，同时合成可行性评分较低（1.219–2.260）。而对于非理想材料，其预测的溶剂化能、化学硬度和亲电性指数以及合成可行性评分分别为85.354–300.982 kcal mol?1、1.820–4.005、2.030–4.823和4.002–7.422，这表明该模型在预测方面的可靠性较高，但相应的固态电解质界面抑制能力较弱。我们工作中最引人注目的特点是，含有氟、氮和碳元素的分子能够形成稳定的SEI，而含有硫、氧、氮和碳的分子则会降低SEI的形成稳定性。这一结果展示了一种强大的工作流程，可以指导未来通过属性优化来发现新材料，尤其是在抑制枝晶形成方面。