激光诱导液滴变形：从瞬时压力冲量解释曲率反转之谜

《Journal of Fluid Mechanics》：Laser-induced droplet deformation: curvature inversion explained from instantaneous pressure impulse

本研究针对激光脉冲轰击锡液滴形成薄片过程中出现的曲率反转（与理论预测相反）这一长期难题，通过结合直接数值模拟与实验数据，创新性地提出采用低峰度的升余弦函数作为瞬时压力冲量模型，成功复现了在宽范围激光-液滴直径比（0.3 < d/D0< 0.8）下观察到的正负曲率现象。该研究解决了EUV光刻光源中关键流体力学问题，为优化工艺参数提供了重要理论工具。

　　

在当今尖端芯片制造的核心——极紫外（EUV）光刻技术中，产生EUV光的过程堪称一场精妙的微观烟火表演。其核心步骤是，一个微小的液态锡液滴被一束纳秒激光脉冲精准击中，瞬间部分锡被气化形成等离子体，等离子体膨胀产生的压力将剩余的液态锡“踹”飞，使其变形为一张极薄的、快速飞行的锡片。紧接着，第二束激光脉冲会照射这张锡片，将其完全电离成高温等离子体，从而辐射出所需的EUV光。这个过程的效率与稳定性，极大地依赖于第一束激光“塑造”出的锡片的形态，特别是其弯曲的方向，即曲率。

然而，一个困扰研究者多年的谜题随之浮现：在实验和实际EUV光源中，观察到的锡片常常会向着远离激光源的方向弯曲（正曲率），这与早期基于高斯型压力分布模型的流体力学模拟所预测的、锡片应向激光源方向弯曲（负曲率）的结果截然相反。这种“曲率反转”现象如同一个不和谐的音符，暗示着我们对激光与液滴相互作用的初始阶段——即瞬时压力冲量如何施加在液滴表面——的理解可能存在偏差。正确预测锡片的曲率至关重要，因为它直接影响后续激光能量吸收的均匀性和EUV光的转换效率。正是为了解开这个“曲率反转”之谜，来自荷兰阿姆斯特丹大学和先进纳米光刻研究中心的研究团队展开了这项深入的研究。

为了揭示曲率反转的物理机制，研究人员巧妙地结合了实验观测与高精度的数值模拟。实验上，他们在真空环境中生成并追踪不同尺寸的锡液滴，用特定参数（如能量、脉冲宽度和光斑尺寸）的纳秒激光脉冲轰击它们，并通过高速阴影成像技术记录下锡片随时间的形貌演化。数值模拟方面，他们使用开源流体力学软件Basilisk，采用流体体积法（VOF）来追踪液滴与周围环境的界面。研究的核心创新在于对初始压力冲量函数的重新审视。他们摒弃了传统的高斯分布或截断余弦分布假设，引入了一种在统计学上具有“低峰度”（platykurtic）特性的升余弦函数作为压力分布模型。该函数的特点是峰值较宽但尾部较短，能更好地模拟激光产生的等离子体在快速膨胀过程中可能对液滴表面产生的、更均匀而非极度集中的压力分布。

通过初始速度场预测曲率

研究人员首先从理论分析入手，探究不同压力分布如何影响液滴内部的初始速度场。他们定义了一个关键参数θ_max，即液滴表面径向变形速度达到最大值时所对应的角度。分析表明，传统的 Gaussian 压力分布无论其宽度参数σ如何调整，其θ_max始终小于90度，这意味着最大膨胀速度点位于液滴质心的激光入射一侧，必然导致负曲率。而升余弦分布则不同，当其宽度参数W增大到约1.9以上时，θ_max可以超过90度，即最大膨胀速度点转移到液滴质心的背光一侧，从而为产生正曲率提供了可能。这一理论预测为后续的流体动力学模拟奠定了基础。

曲率随时间的演化与参数影响

通过对一系列不同W值的升余弦压力分布进行数值模拟，研究人员定量分析了锡片曲率随时间的演化。他们定义了一个平均曲率κ_avg来量化锡片的弯曲程度和方向。模拟结果显示，κ_avg在液滴变形初期会迅速达到一个峰值，随后因锡片持续扩张而逐渐减小。重要的是，κ_avg的符号（正或负）在整个演化过程中保持不变，且与参数W密切相关：当W较小时（如W=1.25），模拟得到负曲率，锡片凹面朝向激光；当W较大时（如W=2.75），则成功获得了实验中所见的正曲率，锡片凸面朝向激光。κ_avg的峰值大小与W值呈近似线性增长关系。这表明，通过简单地调整升余弦压力分布的宽度，就可以有效地控制最终锡片的曲率形态。

与实验结果的对比验证

研究的关键一步是将模拟结果与实验数据进行直接对比。实验上，通过改变激光光斑直径与液滴直径的比值（d/D₀），观察到了曲率从负到正的转变：当激光相对聚焦时（d/D₀较小，如~0.35），锡片呈现负曲率；当激光相对宽时（d/D₀较大，如~0.75），锡片则呈现正曲率。曲率发生反转的临界点大约在d/D₀≈ 0.575处。数值模拟中，曲率随W参数变化的趋势与实验数据高度吻合。通过建立W与d/D₀之间的经验关联（W ≈ 4.37(d/D₀) - 0.48），升余弦压力模型成功地在一个统一的框架内解释了实验中观察到的两种截然不同的曲率现象。帧-by-帧的形貌对比进一步显示，模拟得到的锡片形状、厚度分布与实验阴影图在主体部分吻合良好，尤其是在变形的早期和中期阶段。

研究的普适性与局限性

为了验证该模拟方法的普适性，研究人员还将其应用于一个完全不同的场景——文献中报道的毫米级大水滴被激光脉冲驱动的实验。尽管液滴尺寸、介质、驱动机制（水蒸气云 vs. 锡等离子体）和韦伯数（We）等参数差异巨大，但使用适当W值的升余弦压力分布，同样成功地复现了该实验中观察到的负曲率锡片形态。这证明该模拟策略适用于更广泛的激光驱动液滴变形问题。同时，研究也坦诚地指出了当前模型的局限性：虽然升余弦模型在预测曲率方向上取得了成功，但它所预测的锡片扩张速度与推进速度的比值（?₀/U_z）在正曲率 regime（W>2）时偏低，这意味着模型在能量分配（变形能 vs. 动能）的精确预测上仍有改进空间，暗示真实的压力冲量可能具有更复杂的形态。

本研究通过引入具有低峰度特性的升余弦函数来描述激光诱导的瞬时压力冲量，成功地解释了长期以来在激光打靶实验和EUV光刻光源中观察到的、与经典理论预测相反的锡片曲率反转现象。研究证实，压力分布在液滴表面的宽度（而非仅峰值强度）是决定最终薄片曲率的关键因素。宽峰短尾的压力分布（对应于实验中较大的激光光斑/液滴尺寸比）会导致液滴背光面获得更大的径向膨胀速度，从而形成正向弯曲的锡片。这项工作不仅解决了一个具体的流体力学谜题，更重要的是，它提供了一种简单而有效的数值模拟框架，能够更准确地预测在极端条件下（如EUV光刻）液滴变形后的形态。该模型对于优化EUV光源的工艺参数（如激光能量、光斑尺寸、液滴尺寸的匹配）具有直接的指导意义，有助于提高EUV光的生成效率和稳定性。此外，该研究方法也具有广泛的适用性，可推广至其他涉及脉冲激光与物质相互作用（如激光诱导向前转移、激光烧蚀光谱）或高速液滴冲击（如喷涂、打印）的领域，为理解和控制这些过程中的流体动力学行为提供了新的视角和工具。未来的研究可以在此基础上，进一步结合更复杂的等离子体物理模型，以更精确地揭示激光与液滴相互作用初期产生的真实压力分布，从而实现对锡片形态更全面的预测和控制。