《Journal of Alloys and Compounds》:Constructing Efficient Red Mud-Based Photocatalytic System: Synergy Effect of Optomagnetic Coupling and Crystal Plane Engineering
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光催化性能提升与红泥资源化应用研究。利用红泥构建具有特定晶面暴露的铁基半导体材料,通过光磁耦合系统调控光生电荷迁移路径,磁场下NF3催化剂产氢速率达192 μmol/g/h,降解效率96.5%,较常规提升1.31倍和1.59倍。研究揭示磁场诱导自旋极化及定向电荷通道机制,密度泛函理论计算支持电子分离效率提升。提出"废物处理废物"创新策略,实现红泥资源高效利用。
吴亚东|熊国富|杨民健|吴家军|龙青云|吴启军
贵州工业大学人工智能与电气工程学院、化学工程学院,中国贵阳,550003
摘要
光磁耦合和晶体平面工程在提高光生载流子的分离效率和传输动力学方面起着关键作用,从而改善了整体光催化性能。在本研究中,红泥(RM)被用作原料,制备了具有特定暴露晶体平面的基于RM的铁半导体,并设计了一种光磁耦合催化反应系统。目的是建立光生电荷的定向迁移路径,在外加磁场下提高自旋极化电子的分离和传输效率。这反过来又提升了光催化效果,如氢气的生成和环境污染物的降解。实验结果表明,在磁场作用下,NF3光催化剂的氢气生成速率为192 μmol/g/h,光催化降解效率为96.5%。与无磁场条件相比,氢气生成量增加了1.31倍,而催化降解活性提高了1.59倍。进一步研究磁阻效应、磁场增强光转换以及密度泛函理论计算,为磁场诱导的自旋极化以及定向电荷迁移通道的形成如何增强电子分离和传输提供了更深入的见解。总之,本研究通过有效利用红泥,提出了一种创新的“回收废物处理废物”的策略。
部分摘录
引言
红泥(RM)是铝工业中提取氧化铝过程中产生的固体副产品[1]。其储存不仅需要大量土地资源,还会带来严重的环境风险[2]。然而,红泥中含有丰富的铁化合物,如Fe2O3、FeTiO3和FeAl2O4,以及其他相关矿物。它具有成本低、比表面积大、抗烧结和中毒能力强以及再生能力强的特点[3]。
实验部分
本部分主要涵盖了催化剂的合成、光催化活性的评估以及催化剂的表征。
元素组成和化学状态分析
使用粉末X射线衍射(XRD)分析了不同镍离子掺杂水平的NFx(x = 1, 2, 3, 4)光催化剂,如图2所示。显然,NFx系列样品可以归入标准卡片PDF#54-0964,其晶体空间群为Fd-3m(编号227)。随着氯化镍含量的增加,NFx光催化剂中(220)晶面的结晶度提高,而(311)晶面的结晶度降低。结论
将过渡金属离子掺杂到磁性半导体中可以扩展电子的自旋自由度,使电子在外加磁场的作用下自旋对齐。其基本机制是,对齐的自旋极化电子能够有效抑制电子-空穴复合。然而,电子自旋松弛仍然是限制光磁耦合在光催化中广泛应用的关键瓶颈。为了解决这些挑战,本文
CRediT作者贡献声明
龙青云:研究工作。吴启军:撰写初稿、研究工作。吴亚东:撰写初稿、研究工作、资金获取。熊国富:撰写初稿。吴家军:研究工作。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了贵州省科学技术厅、新苗项目(2024XSXMO17)、贵州省关键技术研发计划(QKHZC [2024] general 142)、贵州省社会科学联合会联合项目(GZLCLH-2025-73)以及贵州省科学技术协会新质量黔研项目(2025XZQYXM-01-08)的支持。