结合时频健康特征的多模态深度学习方法，用于电池剩余寿命（SOH）和剩余使用时间（RUL）的预测

《Journal of Energy Chemistry》：Multimodal deep learning with time-frequency health features for battery SOH and RUL prediction

锂离子电池多模态深度学习健康状态与剩余寿命预测方法提出，通过电化学阻抗谱提取12个包含电荷转移电阻、SEI层阻抗和离子扩散的特征，结合短时充放电片段数据构建可解释特征集，采用残差多层感知机（ResMLP）回归SOH误差达2.3%，时间卷积网络+注意力机制（TCN-Attention）预测RUL误差14.8%，经双化学体系电池测试验证方法普适性。

　　本研究提出了一种多模态深度学习框架，用于锂离子电池（LIBs）的健康状态（SOH）和剩余使用寿命（RUL）联合预测。研究团队通过从电化学阻抗谱（EIS）中提取十二个具有代表性的阻抗特征，包括电荷转移电阻、固态电解质界面（SEI）层阻抗和离子扩散等，同时结合短时的电压和电流片段，构建了一个紧凑且易于理解的特征集合。在此基础上，采用残差多层感知机（ResMLP）进行SOH回归，并使用带有注意力机制的时间卷积网络（TCN-Attention）进行RUL估计。通过对两种不同化学组成和外形结构的电池进行寿命实验，并通过三轮配对交叉验证评估模型性能，研究结果表明，所提出的特征集合在显著降低维度和计算成本的同时，也大幅提升了SOH预测的准确性，平均归一化均方根误差仅为2.3%。RUL预测的平均误差为14.8%。整体而言，该框架在可解释性、鲁棒性和可行性之间实现了良好的平衡，为电池管理系统（BMS）的监测和寿命预测提供了实用的解决方案。

锂离子电池在现代生活中扮演着至关重要的角色，广泛应用于电动汽车、大规模储能设备等领域，主要得益于其高能量密度和高功率密度。然而，随着使用时间的增加，LIBs内部会发生缓慢的容量衰减和功率下降，这是由于电池内部的副反应所致。因此，监测电池的健康状态已成为电池管理系统中的关键任务。通常，电池的健康状态定义为当前容量与初始容量的比值。传统的SOH测量方法依赖于完整的充放电循环，这不仅耗时，而且需要大量能量，因此在实际应用中并不理想。因此，如何在未知老化状态下实现快速且准确的SOH估计，成为学术界和工业界关注的重点。

传统的电池寿命预测方法主要依赖于对电化学和物理退化过程的详细建模，如SEI层的增长、内部电阻的增加以及活性材料的损失。通过建立物理或电化学模型，研究人员可以深入了解LIBs在不同工况下的退化机制，从而预测电池的剩余使用寿命。然而，传统的电池模型在捕捉所有退化模式方面存在局限性，模型参数需要在每个循环中重新识别，这使得模型难以推广到不同电池之间。此外，电化学模型通常涉及复杂的偏微分方程，导致较高的计算成本。因此，这些模型在处理实际退化行为时面临挑战，其通用性和实时应用能力受到限制。为了克服这些问题，开发统计机器学习方法成为一种有效的解决方案，这些方法通过识别特定的物理特征并构建稳健的统计模型，而不依赖于物理机制，从而提升了预测的准确性。

早期的数据驱动方法主要利用机器学习模型，通过从充放电曲线中提取的特征来预测电池的健康状态和剩余使用寿命。这些特征通常包括电压、电流、温度等参数，它们提供了关于电池性能的重要信息。然而，这些基于时域的方法对充放电速率提出了严格的要求，例如，增量容量（IC）曲线通常需要在低电流条件下进行完整的充电过程才能显示出明显的峰值。这限制了它们在实际应用中的灵活性。更为重要的是，获取时域特征往往依赖于长时间的充放电过程，导致采样效率低下，难以满足快速健康评估的需求。虽然一些研究尝试从碎片化的充电数据中提取特征，如固定电压区间内的电压和电流统计值、随机采样的充电曲线片段，或通过预估峰值位置得出的IC峰值特征，但这些方法主要反映了容量的宏观演变，无法捕捉到关键的微观退化机制，如SEI层的增长或电极颗粒的裂解。相比之下，基于频域的技术，如电化学阻抗谱（EIS），只需要较小的扰动，可以在短时间内提供丰富的内部状态信息，因此对退化机制更加敏感，同时采集效率更高。例如，Zhang等人在大规模EIS数据集上应用了高斯过程回归（GPR）模型，实现了SOH预测的准确度，其决定系数（R2）达到0.88，验证了EIS与电池老化之间的相关性。许多研究也通过输入完整的EIS实部和虚部来进行SOH预测；然而，忽略频率带的选择可能会削弱分析的全面性。与此同时，深度学习作为机器学习的重要分支，能够通过多层结构自动提取高维特征，展示了在各种任务中的优越性能，并显著提升了预测的准确性。

在本研究中，我们提出两种先进的数据驱动模型——残差多层感知机（ResMLP）和带有注意力机制的时间卷积网络（TCN-Attention），用于从充电阶段提取短时的电压和电流片段，并结合从EIS曲线关键区域选择的频率域特征，这些特征由退化机制和曲线形状的可解释性指导，构建了一个全面的框架用于SOH和RUL的联合预测。这些模型在具有不同化学组成和充放电速率的LIBs上进行了训练和验证，实现了SOH预测的决定系数（R2）超过0.9，这表明模型能够从手动选择的特征中识别出与老化相关的模式。此外，通过使用不同时间窗口的阻抗谱和电压、电流数据，模型能够准确预测电池在大约1000个循环内的剩余使用寿命。该方法为LIBs的剩余使用寿命预测提供了有效的解决方案，确保了电动汽车的安全运行，并有助于电池回收标准的检验。

在电池退化过程中，容量衰减主要由三种机制驱动：锂库存损失（LLI）、活性材料损失（LAM）以及离子传输受限。这些退化机制决定了电池的可用容量和充放电效率。接下来，我们将探讨为何选择EIS作为健康指标，并基于电池电极材料的微观结构变化，讨论关键特征频率点的提取方法。EIS能够提供关于电池内部状态的详细信息，其测量仅需较小的扰动，因此在电池老化过程中表现出较高的敏感性。通过分析EIS数据，研究人员可以识别出与电池性能退化相关的特征，从而为电池的健康评估和寿命预测提供依据。

在实际应用中，EIS作为一种非侵入性的检测手段，已被广泛用于电池状态的评估。其原理是通过在电池两端施加不同频率的交流信号，测量其响应的阻抗变化，从而获得电池内部的电化学信息。这种方法能够捕捉到电池在不同退化阶段的细微变化，为电池的健康状态和剩余使用寿命提供更全面的评估。例如，通过分析EIS数据中的高频段，可以识别出SEI层的形成和增长，而低频段则可能反映离子扩散的受限情况。因此，EIS数据不仅能够提供电池整体性能的评估，还能揭示其内部的退化机制，为电池管理系统的优化提供依据。

在本研究中，为了构建一个高效且准确的SOH和RUL预测框架，我们选择了十二个具有代表性的EIS特征，并结合短时的电压和电流数据。这些特征涵盖了电池退化过程中不同的物理机制，如电荷转移电阻的增加、SEI层阻抗的变化以及离子扩散能力的下降。通过这些特征的组合，我们能够构建一个更加全面的特征集合，从而提升预测的准确性。同时，为了确保模型的鲁棒性，我们采用了多种深度学习方法，如ResMLP和TCN-Attention，这些方法能够自动提取特征，并在不同工况下进行有效的预测。此外，我们还对模型进行了多轮交叉验证，以确保其在不同电池类型和充放电速率下的泛化能力。

为了验证模型的性能，我们构建了两个电池容量退化数据集。第一个数据集包含8个硬币型电池，其正极采用锂钴氧化物（LiCoO?），负极采用石墨材料，标称容量为40 mAh。第二个数据集包含6个圆柱形18650电池，其正极采用磷酸铁锂（LiFePO?），负极同样采用石墨材料，标称容量为2000 mAh。这些电池的下限和上限电压分别设置为2.75 V和4.2 V，符合制造商的规格要求。所有EIS数据均在100%荷电状态（SOC）下进行测量，以确保数据的代表性。通过这些数据集，我们能够全面评估模型在不同电池类型和工况下的性能，从而验证其有效性。

在特征提取和模型比较方面，我们对提取的EIS特征进行了深入分析，并将其与传统的时域特征进行了对比。EIS特征能够提供关于电池内部状态的详细信息，而时域特征则主要反映电池的宏观性能变化。通过结合这两种特征，我们能够构建一个更加全面的特征集合，从而提升模型的预测能力。此外，我们还对ResMLP和TCN-Attention模型进行了比较，以评估其在SOH和RUL预测中的表现。ResMLP模型在处理SOH预测时表现出较高的准确性，而TCN-Attention模型在处理RUL预测时则展现了良好的性能。通过这些模型的结合，我们能够实现对电池健康状态和剩余使用寿命的联合预测，为电池管理系统的优化提供支持。

本研究的创新点在于，通过结合EIS和时域数据，构建了一个多模态的特征集合，并利用深度学习方法进行高效处理。这种方法不仅能够提升预测的准确性，还能减少计算成本，提高模型的实用性。此外，我们还对模型进行了多轮交叉验证，以确保其在不同电池类型和工况下的泛化能力。通过这些验证，我们能够确认模型在实际应用中的有效性，并为电池管理系统提供可靠的数据支持。

在结论部分，本研究提出了一种多模态深度学习框架，该框架整合了ResMLP和TCN-Attention模型，用于锂离子电池的SOH和RUL预测。与传统的黑箱方法不同，本研究将电化学退化机制纳入特征工程中，通过SEI层的增长、电荷转移电阻的增加和离子扩散受限等机制，提取了十二个具有物理意义的EIS特征，并将其与部分时域特征相结合。这种结合不仅提高了模型的可解释性，还增强了其在不同电池类型和工况下的鲁棒性。通过这种方法，我们能够实现对电池健康状态和剩余使用寿命的准确预测，为电池管理系统的优化和电池寿命预测提供有力支持。

此外，本研究的成果对于电池的回收和再利用也具有重要意义。通过准确预测电池的剩余使用寿命，可以更好地评估电池的性能状态，为电池的再利用提供依据。这不仅有助于延长电池的使用寿命，还能减少资源浪费，提高电池回收的效率。同时，准确的健康状态评估也有助于优化电池的使用策略，提高电池在不同应用场景下的性能表现。

在本研究中，我们还对模型的性能进行了深入分析，并与传统的预测方法进行了对比。结果表明，所提出的多模态深度学习框架在提升预测准确性的同时，也显著降低了计算成本，提高了模型的实用性。此外，通过结合EIS和时域数据，我们能够更好地捕捉电池内部的退化机制，为电池健康状态的评估提供更全面的信息。这种方法不仅适用于不同类型的电池，还能适应不同的充放电速率和工况条件，具有较强的通用性和适应性。

总的来说，本研究通过提出一种结合EIS和时域数据的多模态深度学习框架，实现了对锂离子电池健康状态和剩余使用寿命的准确预测。该方法不仅提升了预测的准确性，还降低了计算成本，提高了模型的实用性。同时，通过结合电化学退化机制，我们能够构建一个更加可解释的特征集合，为电池管理系统的优化提供支持。此外，该方法在实际应用中表现出良好的性能，能够满足电动汽车等应用场景对电池安全运行和寿命预测的需求。通过这种方法，我们能够为电池的回收和再利用提供更科学的依据，推动电池技术的可持续发展。