冻融过程会减弱融雪渗透对非饱和带中 LNAPL（长期残留的含油土壤污染物）再迁移的影响

《Journal of Hydro-environment Research》：Freeze-thaw process can weaken the effect of snowmelt infiltration on the remobilization of LNAPL within the vadose zone

LNAPL在冻融条件下的迁移抑制及雪融水入渗规律研究采用改进光传输可视化技术，构建冻融条件下LNAPL与雪融水同步迁移实验系统，验证Green-Ampt模型对两相迁移的模拟有效性，揭示冻融循环对LNAPL垂直迁移的抑制效应及雪融水中心堆积特征，为寒区石油污染防控提供理论支撑。

　　在季节性冻土地区，石油的开采与运输过程中，轻非水相液体（LNAPLs）可能造成地下污染，而季节性的冻融循环则会改变土壤条件，并对雪水和LNAPL的迁移产生显著影响。由于这些地区的特殊环境，研究LNAPL在冻土层中的迁移行为具有重要的现实意义。本次研究通过改进的光透技术建立了一套实验系统，用于实时监测雪水和LNAPL在沙柱中的迁移情况，从而更深入地理解其在冻融过程中的动态行为。

季节性冻土地区占北半球总陆地面积的约30%，这些区域往往也是石油生产的重要区域。每年这些地区都会经历超过100天的表层冻融循环，极端的水热条件变化会对土壤介质和LNAPL的物理与化学性质产生影响，形成一个复杂的四相（冰-水-空气-LNAPL）系统。在这样的环境中，LNAPL的迁移不仅受到温度的影响，还与土壤类型、初始含水量、LNAPL的特性（如界面张力、密度和粘度）、施加的压力梯度以及泄漏持续时间密切相关。忽略冻融循环对LNAPL分布和迁移的影响，会导致对地下土壤和水中LNAPL存在情况的评估出现较大偏差，从而影响污染控制计划、修复目标和管理策略的制定。

目前，针对非冻土环境下的LNAPL迁移，已有多种非破坏性的量化方法，如紫外或可见光成像技术、核磁共振成像（NMRI）、磁共振成像（MRI）以及X射线计算机断层扫描（X-CT）。然而，这些技术在冻融条件下面临诸多挑战，主要受限于设备对温度的适应性以及观测间隔的限制，难以实现对LNAPL动态迁移过程的实时监测。例如，玻璃珠模型虽然能够模拟多孔介质，但无法再现自然土壤的复杂结构，仅适用于局部的定性可视化。而X射线微CT、NMRI和MRI等先进成像技术，虽然具备较高的分辨率，但需要严格的温度控制，无法在冻结和融化过程中持续追踪LNAPL的变化。此外，虽然已有研究利用X射线CT对饱和多孔介质中的LNAPL重新分布进行定量分析，但这些分析主要集中在冻结事件前后静态饱和度的对比，缺乏对动态过程的深入解析。

因此，改进现有的光透技术，建立一套能够实现非破坏性、实时观测LNAPL和雪水渗透的实验室实验系统，成为研究冻土区水与LNAPL迁移的关键。本次研究在这一背景下，对光透技术进行了进一步的改进，并构建了一个动态模拟实验，以探究在冻融循环过程中，雪水和LNAPL在非饱和带中的迁移规律。研究的主要目标包括：（1）利用改进的光透技术建立一个室内实验系统，用于在冻融条件下同时观测LNAPL和雪水的渗透过程；（2）分析在冻融条件和雪水渗透的共同作用下，雪水和LNAPL在非饱和带中的动态渗透速率和分布特征；（3）描述在室温与冻融条件下，雪水和LNAPL的动态渗透通量。

实验所选区域为位于中国吉林省松原市的典型石油污染场地。2009年，该场地的生产井石油-水分离器损坏，导致石油泄漏进入非饱和带。该场地的主要石油成分是烷烃类物质，其中C12H26、C15H32、C16H34、C20H42和C21H44为主要成分。该区域属于温带大陆性季风气候，其独特的气候条件为研究LNAPL在冻融过程中的迁移提供了理想的实验环境。

在室温条件下，雪水的渗透过程可以分为两个阶段：不稳定的渗透阶段（0-80分钟）和稳定的渗透阶段（80-210分钟）。在不稳定的渗透阶段，雪水的渗透前沿以0.2-0.8厘米/分钟的速度向下推进，随着渗透距离的增加，渗透速率逐渐降低，平均渗透速率为0.39厘米/分钟。在这一阶段，由于土壤结构尚未完全稳定，渗透过程表现出较大的波动性。而在稳定的渗透阶段，渗透前沿的推进速度趋于平稳，渗透过程呈现出一定的规律性。

与雪水的渗透不同，LNAPL在冻融过程中的迁移表现出不同的特征。研究发现，冻融过程显著抑制了LNAPL在非饱和带中的向下迁移，降低了其迁移深度。然而，冻融过程中LNAPL的分布更加均匀，尤其在冻结前沿方向，出现了轻微的深层累积现象。相比之下，雪水的渗透则主要集中在垂直方向的中层区域，形成中心累积的分布模式。这种差异可能与两种流体在冻融条件下的物理行为有关。例如，雪水在渗透过程中受到土壤孔隙结构和温度变化的影响，其流动路径和速度受到较大的限制，而LNAPL在冻结过程中由于其物理特性，可能更容易在某些区域形成累积。

为了更准确地模拟这一复杂的迁移过程，研究中引入了Green-Ampt模型。该模型被验证为一种有效的工具，能够模拟在冻融条件下雪水和LNAPL渗透前沿的动态变化。研究结果显示，超过90%的LNAPL渗透发生在冻结阶段，这表明冻结过程在LNAPL迁移中起到了关键作用。Green-Ampt模型在模拟雪水渗透和LNAPL渗透前沿时表现出良好的适应性，能够较好地反映实际的渗透过程。然而，该模型在模拟LNAPL的动态分布时仍存在一定的局限性，尤其是在冻结和融化过程中LNAPL的不均匀分布和深层累积现象的捕捉方面。

研究还发现，LNAPL的迁移在冻融过程中受到多种因素的影响。首先，温度变化对LNAPL的迁移具有显著的抑制作用，尤其是在冻结阶段，土壤中的水分冻结形成冰层，限制了LNAPL的流动。其次，土壤类型对LNAPL的迁移路径和速度有重要影响，不同的粒径分布会导致不同的渗透特性。此外，初始含水量和冰饱和度也是影响LNAPL迁移的关键因素，较高的初始含水量可能会减缓LNAPL的渗透速度，而较高的冰饱和度则可能进一步限制其迁移。LNAPL本身的特性，如界面张力、密度和粘度，也在迁移过程中发挥重要作用，不同的物理性质会导致LNAPL在土壤中的分布模式发生变化。最后，泄漏的位置和数量以及泄漏的持续时间，都会对LNAPL的迁移产生影响，尤其是在冻融循环的初期阶段，泄漏的持续时间可能决定了LNAPL在土壤中的分布范围和深度。

本次研究的结果为理解冻土区LNAPL污染提供了理论基础。通过改进的光透技术，研究团队成功实现了对LNAPL和雪水渗透过程的实时观测，揭示了冻融循环对这两种流体迁移行为的影响。同时，Green-Ampt模型的验证表明，该模型在模拟冻融条件下雪水和LNAPL渗透前沿的动态变化方面具有较高的准确性。这些发现不仅有助于更精确地评估LNAPL在冻土区的分布情况，还为制定有效的污染控制和修复策略提供了科学依据。

此外，研究还强调了在冻土区进行LNAPL污染研究的重要性。由于冻融循环的复杂性和动态性，传统的室温下研究方法可能无法准确反映实际污染情况。因此，开发适用于冻融条件的实验系统和模拟模型，是当前研究的一个重要方向。同时，随着全球气候变化的加剧，季节性冻土区的冻融周期可能发生变化，这将对LNAPL的迁移行为产生新的影响。因此，未来的研究需要更加关注气候条件变化对LNAPL污染的影响，以及如何在不同环境条件下优化污染控制和修复措施。

本次研究的实验系统和方法为后续的冻土区LNAPL污染研究提供了重要的技术支持。通过改进的光透技术，研究团队能够实现对LNAPL和雪水渗透过程的定量和定性分析，为理解冻融循环对污染迁移的影响提供了新的视角。同时，Green-Ampt模型的应用也表明，该模型在模拟冻融条件下污染物迁移过程中具有良好的适用性，可以作为未来研究的重要工具。

总体而言，本次研究通过实验和模型相结合的方法，深入探讨了冻融循环对LNAPL迁移的影响。研究结果不仅丰富了对冻土区污染迁移机制的认识，也为相关领域的科学研究和实际应用提供了重要的参考。未来的研究可以进一步拓展这一方法的应用范围，例如将其应用于更复杂的土壤类型或不同的气候条件下，以更全面地理解LNAPL在冻土区的分布和迁移规律。此外，结合先进的成像技术和数据分析方法，可以进一步提高对LNAPL迁移过程的解析能力，为制定更加精准的污染控制和修复策略提供科学支持。