三合一2D钙钛矿功能栅控有机薄膜晶体管：集成传感、存储与计算功能

《Materials Today Physics》：Three-in-one 2D perovskite functional gated organic thin-film transistors: Integrated sensing, memory and computing

本研究开发了一种基于二维PEA2PbI4有机薄膜晶体管，整合光检测、存储和计算功能，实现低电压±10V、快速5ms编程/擦除、高稳定性和可靠耐久性。该器件成功应用二进制与三进制逻辑操作（AND/OR/NOT/NAND/NOR），并模拟突触可塑性，通过离子迁移、光电特性及光生电荷捕获协同效应实现视网膜样视觉感知。为下一代高效能、低功耗智能系统提供新范式。

　　这项研究提出了一种创新性的有机薄膜晶体管（OTFT），它使用二维钙钛矿材料作为功能性栅极电介质，从而实现了光检测、记忆和计算功能的集成。这种集成的结构不仅在物理上将信息感知、存储和处理功能合并到一个单元中，还通过消除传统系统中各分离单元之间的接口，为未来的机器视觉系统提供了一种具有极高能效和时间效率的创新架构。传统的机器视觉系统通常基于冯·诺依曼架构，包括独立的传感器、模拟-数字转换器（ADC）、处理单元和存储单元，这导致了信息在不同模块之间传输时产生显著的能量消耗和时间延迟，从而限制了其在数据密集型、时间敏感和能源受限的应用中的发展，如物联网（IoT）和自动驾驶等。

为了突破这一瓶颈，研究者致力于开发一种传感-记忆-计算（SMC）技术，它能够将信息感知、处理和存储功能整合到单一单元中，以实现高效的数据处理和存储。近年来，神经形态计算（NC）成为这一领域的研究热点，其核心在于将记忆和处理器功能集成到一个单元中，以克服冯·诺依曼瓶颈所带来的问题。目前，已经出现了多种类型的突触晶体管，包括利用浮动栅极或聚合物电极作为电荷捕获层的结构，以及采用铁电栅极电介质或构建二维异质结构作为活性层和电荷捕获位点的晶体管。其中，光电突触晶体管通过定制的器件结构，将半导体通道的光敏感特性与记忆功能相结合，为开发SMC技术提供了一种潜在路径。

然而，当前对光电突触晶体管的研究主要集中在模仿突触行为，如短时可塑性（STP）、长时增强（LTP）和时间依赖的突触可塑性（STDP）等。尽管已有部分研究尝试实现逻辑运算，如NOT、NAND和NOR等，但大多数光电突触晶体管仍然面临操作电压过高（>30V）和数据访问时间过长（>500ms）的问题，这与它们旨在实现高效、快速记忆-处理系统的初衷相悖。这些问题的根源在于内在的记忆机制和器件结构，例如，光敏感功能层（半导体通道）和电荷捕获层（浮动栅极或聚合物电极）之间存在物理分离，导致电荷在通道与浮动栅极/聚合物电极之间转移时需要足够的电场和时间，从而产生高编程/擦除（P/E）电压。此外，铁电聚合物（如聚偏氟乙烯-三氟乙烯）[P(VDF-TrFE)]虽然具有快速极化反转的特性，但其高居里电场（50MV/m）和较厚的铁电栅极电介质层仍然导致了较高的操作电压。

因此，研究者致力于开发一种能够在低电压下运行的SMC晶体管，同时具备良好的大规模制造能力。在本研究中，我们成功展示了一种基于二维钙钛矿材料（PEA）₂PbI₄作为功能性栅极电介质的OTFT，该晶体管能够实现光检测、记忆和计算功能的集成。该OTFT表现出优异的非易失性记忆（NVM）特性，其编程/擦除电压仅为±10V，编程/擦除速度达到5ms，具有高度可靠的耐久性和稳定的保持性。此外，该OTFT还展示了多种功能，包括实时生理信号监测、可重构的二进制逻辑电路（AND和OR）以及三进制逻辑计算（NOT、NAND和NOR）。同时，该晶体管能够模仿光电突触行为，如STDP、STP、LTP和配对脉冲增强（PPF）等。

在OTFT阵列中，该器件还展示了对“J”、“L”和“U”字母图案的感知和记忆能力，这与生物眼睛的功能相似。这些功能的实现归因于功能性钙钛矿栅极电介质中离子迁移、光电特性以及光生成电荷捕获的协同作用。本研究不仅展示了光电突触晶体管的多功能性，还为下一代高性能、低功耗的SMC人工智能系统提供了一种可行的策略。通过创新的材料选择和器件结构设计，该OTFT在实现低电压操作的同时，具备良好的稳定性和可扩展性，为未来的智能硬件开发提供了新的思路。

为了实现这一目标，研究者采用了新的材料和工艺方法。具体而言，使用了0.7M的钙钛矿前驱体（PEAI: PbI₂ = 2:1）溶解在N, N-二甲基甲酰胺（DMF）中，通过在氮气气氛下加热搅拌12小时来制备溶液。同时，聚合物半导体聚{2,2'-[(2,5-双(2-辛基十二烷)-3,6-二氧代-2,3,5,6-四氢吡咯[3,4-c]吡咯-1,4-二基)]二噻吩-5,5'-二基-alt-噻吩[3,2-b]噻吩-2,5-二基}（PDBT-co-TT）被溶解在氯苯中，制备成浓度为1wt%的溶液。此外，还使用了聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）作为辅助材料。这些材料的选择和制备方法为构建高性能、低功耗的OTFT提供了基础。

在功能性薄膜的特性方面，该研究展示了其在光检测、记忆和计算方面的卓越性能。具体而言，通过优化器件结构和材料特性，该OTFT能够实现高效的光信号感知，同时具备良好的记忆保持性和可擦除性。此外，该晶体管还展示了二进制和三进制逻辑运算的能力，这为构建集成的逻辑-记忆电路提供了可能。在功能特性方面，该晶体管能够模仿光电突触行为，如STDP、STP、LTP和PPF等，这为实现神经形态计算提供了重要的支持。

此外，该研究还展示了OTFT阵列在感知和记忆“J”、“L”和“U”字母图案方面的潜力，这与生物眼睛的功能相似。这种模仿能力不仅体现了OTFT在图像识别方面的潜力，还展示了其在智能系统中的广泛应用前景。通过优化器件结构和材料特性，该OTFT阵列能够在较低的电压下运行，同时保持较高的稳定性和可扩展性，为未来的智能硬件开发提供了新的思路。

在实验验证方面，该研究通过多种测试方法验证了OTFT的性能。具体而言，通过实时生理信号监测实验，验证了该晶体管在光信号感知方面的有效性。同时，通过构建二进制逻辑电路（AND和OR）和三进制逻辑计算（NOT、NAND和NOR），展示了该晶体管在逻辑运算方面的潜力。此外，通过模拟光电突触行为，验证了该晶体管在神经形态计算中的应用价值。这些实验结果不仅证明了该晶体管的多功能性，还展示了其在智能系统中的广泛应用前景。

本研究的创新性在于将光检测、记忆和计算功能集成到单一OTFT中，同时通过优化器件结构和材料特性，实现了低电压、快速响应和稳定保持的性能。这种集成的结构不仅减少了传统系统中各模块之间的数据传输需求，还提高了系统的整体能效和时间效率。此外，该研究还展示了OTFT阵列在图像识别方面的潜力，这为未来的智能系统提供了新的发展方向。

综上所述，这项研究通过创新的材料选择、器件结构设计和操作机制，成功开发了一种高性能、低功耗的SMC晶体管。该晶体管不仅具备良好的记忆保持性和可擦除性，还能够实现光信号感知和逻辑运算，为未来的智能硬件开发提供了重要的技术支持。通过进一步优化材料和工艺，该晶体管有望在更广泛的应用场景中发挥作用，如物联网、智能监控和自动驾驶等。这一研究成果为下一代高性能、低功耗的SMC人工智能系统奠定了坚实的基础，具有重要的科学意义和应用价值。