揭示掺杂在GaS和GaSe量子点中对增强重金属修复作用的作用：一种密度泛函理论（DFT）方法

《Materials Today Communications》：Unveiling the Role of Doping in GaS and GaSe Quantum Dots for Enhanced Heavy Metal Remediation: A DFT Approach

单层GaS/GaSe量子点通过密度泛函理论模拟系统研究其结构、电子特性及对砷、铬、镍等重金属离子的吸附性能，发现异质原子掺杂显著提升吸附能，其中GaSe-Ni和GaSe-Cr系统吸附效果最佳，为新型环境修复材料开发提供理论支撑。

　　在当今社会，随着工业化进程的加快，各种污染物不断进入我们的生态环境，尤其是水体。其中，重金属污染因其对人体健康和自然生态系统的严重威胁而备受关注。这些重金属离子，如砷（As）、铬（Cr）和镍（Ni），具有高度的毒性和持久性，且难以通过自然过程降解，容易在食物链中积累，进而对人类健康造成影响。因此，寻找高效、经济且环保的重金属去除方法成为当前研究的重点。本文通过综合密度泛函理论（DFT）模拟，深入探讨了单层镓硫（GaS）和镓硒（GaSe）量子点（QDs）在原始状态和掺杂碳（C）、氮（N）、氧（O）元素后的结构、电子和吸附特性。研究结果表明，这些材料在去除有害重金属方面具有显著潜力，特别是掺杂后的GaS和GaSe系统表现出对As、Cr和Ni离子的强吸附能力，其吸附过程不仅具有较高的能量，而且具有良好的热力学稳定性。通过系统的理论分析，本文揭示了这些材料在重金属吸附中的作用机制，并为开发下一代高性能的环境修复材料提供了重要的理论依据。

近年来，工业发展带来了大量未经处理的废水排放，这些废水中的有害物质，尤其是重金属离子，对水体和生态系统构成了重大威胁。重金属污染源广泛，包括采矿、冶金、电镀、皮革加工等多个行业，其排放量逐年增加。这些重金属离子在自然环境中难以降解，具有很强的生物累积性，可能通过食物链进入人体，引发多种健康问题。例如，砷中毒可能导致皮肤病变、心血管疾病、神经系统损伤以及多种癌症；铬在六价状态下具有极强的毒性，即使在极低浓度下也可能对人体造成伤害；镍则与肺部和骨骼癌症以及呼吸系统症状密切相关。因此，如何高效地去除这些重金属离子，成为环境科学和材料科学领域亟待解决的问题。

面对这一挑战，传统的方法如离子交换、反渗透、化学沉淀、电渗析、膜过滤和凝聚等虽然在一定程度上能够去除重金属，但往往伴随着高成本、产生大量污泥以及对化学试剂的依赖等缺点。相比之下，吸附技术因其操作简便、成本低廉、去除效率高而受到越来越多的关注。吸附材料的选择至关重要，传统的吸附剂如活性炭、氧化铁等虽然在实际应用中较为常见，但在某些情况下其吸附能力有限，且难以实现高效回收和重复使用。因此，寻找具有更高吸附能力、更广适用范围以及更环保特性的新型吸附材料成为研究的热点。

在这一背景下，二维材料因其独特的物理和化学性质而受到广泛关注。特别是镓的单层二卤化物，如GaS和GaSe，因其优异的电子结构和可调控的带隙特性，被认为在环境传感和吸附应用中具有巨大潜力。GaS和GaSe作为二维材料，具有良好的稳定性，且在特定条件下能够表现出不同的电子行为。例如，GaSe在体相状态下是一种直接带隙半导体，而其单层形式则表现出间接带隙特性，这种带隙特性的变化为材料在不同应用场景中的性能优化提供了可能。此外，GaS和GaSe的电子结构可以通过掺杂、应变调控或异质结构等方式进行调整，使其在光电子、催化和吸附等领域展现出更广泛的应用前景。

为了进一步提升这些材料在重金属吸附中的性能，本文首次系统地研究了GaS和GaSe量子点的吸附行为。与传统的二维材料不同，量子点具有独特的边缘反应性，这使得它们在吸附过程中表现出不同的行为。通过在GaS和GaSe的特定边缘位点（如S1和Se1位点）引入碳、氮和氧等杂原子，研究团队发现这些掺杂材料在吸附重金属离子方面表现出更强的性能。掺杂不仅改变了材料的结构稳定性，还显著影响了其电子带隙，从而优化了吸附能力。这种结构和电子特性的调控为设计高效吸附材料提供了新的思路。

此外，本文还详细分析了GaS和GaSe量子点在吸附过程中的电荷转移行为、电子结构变化以及吸附后的恢复特性。这些分析不仅揭示了吸附过程的机制，还为评估材料的吸附强度和可逆性提供了重要依据。相比于以往的DFT研究，本文的研究更加全面，涵盖了吸附能、电荷转移、电子结构调控等多个方面，从而更深入地理解了这些材料在重金属吸附中的潜力。

在实际应用中，GaS和GaSe量子点的优势在于其高度的可调控性和良好的吸附性能。通过改变掺杂元素和位置，可以进一步优化材料的吸附能力，使其适用于不同的重金属离子。同时，由于量子点具有较小的尺寸和较大的比表面积，它们在吸附过程中能够提供更多的活性位点，从而提高吸附效率。这种特性使得GaS和GaSe量子点成为一种理想的吸附材料，尤其适用于处理低浓度重金属污染的水体。

本文的研究结果不仅为重金属污染的治理提供了新的材料选择，也为相关领域的理论研究提供了重要的参考。通过DFT模拟，研究团队能够预测材料在不同条件下的性能，并为实验研究提供指导。此外，研究还揭示了杂原子掺杂对材料性能的显著影响，这为未来的材料设计和合成提供了理论支持。这些发现有望推动GaS和GaSe量子点在环境修复领域的应用，为开发高效、环保的重金属去除技术奠定基础。

综上所述，本文通过系统的理论研究，揭示了GaS和GaSe量子点在重金属吸附中的优异性能，并探讨了其在环境修复中的应用潜力。研究结果表明，这些材料在去除As、Cr和Ni等有毒重金属离子方面表现出色，其吸附过程不仅具有较高的能量，还具有良好的热力学稳定性。通过杂原子掺杂，材料的结构和电子特性得到了优化，进一步提升了其吸附能力。这些发现为未来开发新型吸附材料提供了重要的理论依据，并可能在实际应用中发挥重要作用。随着对这些材料研究的深入，其在环境治理和污染控制方面的应用前景将更加广阔。