综述：用于理解煤热解的机器学习方法

《RENEWABLE & SUSTAINABLE ENERGY REVIEWS》：Machine learning methods for understanding coal pyrolysis

本文系统综述了机器学习在煤及生物质热解中的应用，探讨其预测产品分布的潜力与挑战，提出构建高通量表征平台和数据关联挖掘技术的重要性，以平衡模型精度与计算效率，推动清洁煤转化发展。

　　煤的热解过程是其热转化中的关键步骤，对实现煤炭资源的清洁、高效利用具有重要意义。随着能源需求的增长和环境压力的加剧，深入理解煤热解机制，准确预测其产物产率，成为科研和技术开发的重要目标。然而，煤的结构复杂性以及热解过程的多维非线性特征，使得传统的预测方法在面对多源、异构数据时面临诸多挑战。近年来，机器学习（Machine Learning, ML）技术因其在处理复杂系统方面的能力，逐渐成为煤热解研究的热点方向。

机器学习在煤热解中的应用主要体现在数据驱动的产物产率预测方面。传统的热解模型，如单步反应模型、多步反应模型、分布式活化能模型（DAEM）以及基于煤结构的宏观分子网络模型（如FLASHCHAIN、FG-DVC和CPD模型），虽然在一定程度上能够解释煤热解的宏观现象，但往往忽略了微观化学键变化及分子间相互作用的细节。此外，这些模型在不同温度范围、煤种及操作条件下，其预测能力也存在一定的局限性。例如，单步反应模型虽然计算简便，但其对煤热解全过程的拟合效果较差；而多步反应模型和DAEM模型虽然具有较高的准确性，但其参数复杂，难以推广至实际工程应用。

为了弥补传统模型的不足，研究人员开始关注基于煤结构的宏观分子网络模型。这类模型通过引入煤的分子结构特征，如芳香簇、脂肪链、功能基团和杂原子等，对煤热解过程进行更精确的描述。FLASHCHAIN模型假设煤由不同长度的链段组成，结合工业分析、碳-13核磁共振（¹³CNMR）数据和吡啶提取产率等信息，能够预测煤热解产物的分布。FG-DVC模型则基于煤的分子网络结构，通过功能基团的断裂来解释不同气体和焦油的形成，其参数来源于热重分析-傅里叶变换红外光谱（TG-FTIR）和元素分析。CPD模型则通过建立煤的分子结构与产物生成之间的关系，实现对焦油、气体和焦炭的产率预测，尤其适用于模拟轻气体和焦油的生成与二次分解过程。然而，这些模型在微观层面的描述仍显不足，难以全面反映煤热解过程中化学键的变化及分子间相互作用。

随着人工智能和大数据技术的发展，机器学习在煤热解领域的应用逐渐深入。与传统模型相比，机器学习具有更强的数据处理能力和非线性关系建模能力，能够在不依赖于先验假设的情况下，高效识别煤热解过程中输入与输出之间的复杂关系。通过训练算法，机器学习模型能够利用煤的结构特征和热解过程参数，准确预测产物产率和分布。此外，机器学习模型在处理多源、异构数据方面表现出色，能够有效应对煤热解研究中存在的实验数据碎片化、跨尺度关联分析不足等问题。

在实际应用中，机器学习模型的训练依赖于高质量、多维度的数据集。这些数据通常包括煤的化学组成、热解温度、加热速率、压力等参数，以及对应的产物产率和特性。为了提高模型的预测能力，研究者提出了构建高通量热解表征平台和创新数据关联挖掘技术的思路。高通量平台能够快速获取大量煤样在不同条件下的热解数据，而数据挖掘技术则有助于从多源数据中提取有用信息，建立更全面的数据库。通过这些手段，可以进一步优化机器学习模型的结构和参数，提高其在实验室和工业应用中的适用性。

机器学习模型在煤热解中的优势不仅体现在预测能力上，还在于其对热解过程的适应性。由于煤的结构和热解过程高度复杂，不同煤种在相同条件下的热解行为可能存在显著差异。传统的反应机制模型往往难以涵盖所有煤种的热解特征，而机器学习模型则能够通过大量数据训练，实现对不同煤种的个性化预测。这种能力对于优化煤热解工艺、提高产物产率和质量具有重要意义。此外，机器学习模型还能够通过不断学习和迭代，适应新的热解条件和煤种变化，从而提升其长期适用性。

在生物质热解领域，机器学习同样展现出广阔的应用前景。生物质和煤一样，都是重要的碳能源来源，但其结构更为复杂，且常以混合物形式存在，难以用单一化学公式准确描述。因此，基于机器学习的热解模型能够更好地应对生物质热解过程中出现的结构异构性和成分多样性问题。目前，机器学习模型在生物质热解中的应用主要包括热解过程优化、产物质量预测、数据挖掘与分析、量子化学模拟、化学反应机制探索以及智能检测与故障诊断等方面。这些模型通过处理大量实验数据，能够揭示生物质热解过程中的关键因素，为实际应用提供理论支持。

然而，机器学习模型在煤热解和生物质热解中的应用仍面临一些挑战。首先，高质量、标准化的煤结构数据和热解数据较为稀缺，限制了模型的训练和推广。其次，模型的准确性与计算效率之间存在平衡问题，过高的模型复杂度可能导致计算资源消耗过大，影响其在实际工程中的应用。此外，机器学习模型的“黑箱”特性虽然有助于提高预测精度，但也使得其内部机制难以解释，限制了其在科学理解和工程优化中的进一步发展。因此，如何在保持模型预测能力的同时，提高其可解释性，是当前研究的重要方向。

为了推动机器学习在煤热解领域的应用，研究者提出了构建高通量热解表征平台和创新数据关联挖掘技术的策略。高通量平台能够通过自动化实验和数据采集，快速获取大量煤样在不同条件下的热解数据，从而为机器学习模型提供丰富的训练样本。数据挖掘技术则能够从多源数据中提取关键特征，建立更加全面和准确的数据库。这些手段不仅能够提高模型的预测能力，还能够减少实验工作量和工业试错成本，为煤热解的高效利用提供技术支持。

此外，机器学习模型在煤热解中的应用还需要结合其他研究手段，如量子化学模拟和分子动力学（MD）方法，以实现对热解过程的多尺度描述。例如，ReaxFF MD模型能够从化学键的角度出发，模拟煤热解过程中原子的运动轨迹、化学键的形成与断裂等微观过程。这种模型在预测煤热解产物的微观结构和性质方面具有独特优势，但其计算资源消耗较大，通常需要多块图形处理单元（GPU）进行并行加速，限制了其在实际应用中的推广。

综上所述，机器学习在煤热解和生物质热解研究中的应用，为解决传统模型的不足提供了新的思路和方法。通过构建高通量热解表征平台和创新数据挖掘技术，可以进一步提升机器学习模型的预测能力和适用范围。同时，结合其他研究手段，如量子化学模拟和分子动力学方法，能够实现对热解过程的多尺度描述，为煤热解的科学理解和工程优化提供更全面的支持。未来，随着数据获取能力的提升和计算技术的进步，机器学习在煤热解领域的应用将更加广泛和深入，为实现煤炭资源的高效、清洁利用奠定坚实基础。