基于ZnO量子点的时域分辨X射线激发光学发光（TRXEOL）技术：利用发光动态追踪热电子的热化过程

《Canadian Journal of Chemistry》：Time-resolved X-ray excited optical luminescence (TRXEOL) from ZnO quantum dots: tracking hot-electron thermalization using luminescence dynamics

激发能量依赖的ZnO量子点光致发光衰减特性及其机制研究。采用35皮秒同步辐射光脉冲在O K边激发直径约10纳米的ZnO量子点，通过光学 streak 相机同步记录能量-时间二维光谱。发现样品仅发射380纳米附近本征光致发光，其衰减在20纳秒内呈现双指数特性。实验表明激发能量高于O K边时，光致发光寿命随能量增加而显著缩短，该现象归因于表面激发态局域化效应和俄歇电子热化动力学改变。

　　

摘要

本文报道了使用来自加拿大光源（Canadian Light Source）的35皮秒（ps）同步辐射光脉冲（重复周期为570纳秒，ns）激发均匀、完美结晶的ZnO量子点（QDs，直径约10纳米）所产生的时间分辨X射线激发光学发光现象。实验中采用O K边处的光进行激发，并使用光学条纹相机进行记录，该相机能够同时监测能量域和时间域中的信号。研究发现，ZnO量子点仅在约380纳米的光学带隙处发光；其衰减过程在前20纳秒内可以用两个指数函数来描述。衰减寿命依赖于激发能量：当激发能量略高于O K边时，光学衰减速度较快；而在XANES区域，随着激发能量进一步升高，衰减速度会逐渐加快。这种行为归因于量子点表面附近激发态的重新分布，以及由于O 1s激发激活的O KLL Auger电子引入而导致的热化动力学变化。