探索基于光声效应的用于超声生成的黄金纳米复合材料的合成方法

《Optical Materials》：Exploring the synthesis of gold nanocomposites for ultrasound generation based on photoacoustic effect

本文采用一锅法制备金纳米复合PDMS材料，研究交联剂对原位还原过程动力学的影响，优化浓度为7.69 wt%。通过光学吸收、SEM分析和激光超声实验，发现高浓度下材料吸光度显著提升，超声信号带宽达85 MHz，光声转换效率达2.302×10^-3 Pa·m?2·W?1，验证了材料参数与超声特性间的相关性。

　　金纳米复合材料的合成与应用是一个备受关注的研究领域，特别是在纳米制造技术不断进步的背景下。这些材料因其独特的光学和机械性能，被广泛应用于医学成像、工业检测、环境监测以及生命科学等多个领域。金纳米颗粒（AuNPs）因其易于制备、抗电磁干扰和局部表面等离子共振等优势，成为研究的重点。将金纳米颗粒嵌入聚合物基体中，不仅能够增强材料的性能，还能为多种应用提供新的可能性。本文探讨了通过一步法合成金纳米复合材料的过程，并研究了聚合物交联剂对AuNPs原位还原过程的影响。

在实验中，研究者通过调整金纳米复合材料的浓度，分别制备了4.01 wt%、5.23 wt%、6.01 wt%和7.69 wt%的涂层。结果显示，7.69 wt%浓度的材料表现出最高的吸收率。这一发现表明，随着浓度的增加，材料的光学吸收特性也随之增强，这可能是由于单位面积内纳米颗粒数量的增加所致。此外，研究还通过分析溶液中的表观反应速率常数（k*）来探讨反应动力学参数，发现该常数在7.69 wt%浓度下为0.031 h?1，这表明该浓度下的反应激活能最低，因此反应更为高效。

为了验证涂层参数与信号特性之间的相关性，研究者采用了激光生成超声信号（LGUS）实验。该实验基于光声（PA）效应，通过激发平面厚膜金纳米复合材料来获取超声信号。随着浓度的增加，超声压力显著增强，达到了35.51 kPa。通过短时傅里叶变换（STFT）技术，研究者获得了LGUS的频谱图，发现其中心频率从2.48 MHz降低至1.67 MHz，同时能量比增加了1.41倍，-6 dB截止频率也提高到了7.34 MHz。这些结果表明，浓度的变化对LGUS的特性有重要影响，进而影响了材料的光声转换效率。研究指出，光声转换效率达到了2.302×10?3 Pa/(W/m2)，这一数值为后续的材料优化和应用提供了重要的数据支持。

金纳米复合材料的厚膜结构能够精确地附着在硬质、反射性和透明性基底上，例如幻灯片、光学透镜或光纤尖端，从而为有效研究LGUS特性提供了理想的平台。Guo等人开发了一种基于幻灯片的聚焦光声换能器，该换能器能够生成带宽为5.6 MHz的超声信号，其-6 dB截止频率达到35.51 kPa。这一成果展示了金纳米复合材料在超声信号生成方面的潜力。Rajagopal等人提出了一种时域分析模型，用于模拟声压波形。该模型允许灵活调整光学衰减系数、吸收层厚度、材料声阻抗以及激光脉冲持续时间，为材料的优化设计提供了理论依据。Vella等人则利用皮秒激光在石英玻璃板上制备了薄膜纳米复合材料的光声换能器。他们通过将PDMS基体与石墨烯和AuNPs混合，制备了无需化学还原剂的纳米复合材料。实验结果显示，该材料的LGUS带宽达到了85 MHz，峰值压力超过了5 MPa。这些数据表明，金纳米复合材料在生成高强度超声信号方面具有显著优势。

在研究过程中，材料的厚度和浓度是影响其性能的关键因素。合适的厚度和浓度不仅能够确保材料的高可靠性，还能满足简单制造的需求。目前，AuNP-PDMS仍然是超声发射器的热门选择，但为了进一步优化其性能，有必要深入研究纳米复合材料的微机制，以精确调控浓度梯度并改进制备过程。

本文的研究内容分为三个主要部分：原理与方法、结果与讨论、结论。在“原理与方法”部分，研究者详细描述了金纳米复合材料的合成原理，特别是通过一步法实现纳米颗粒与聚合物基体的均匀分散和界面结合。为了评估材料的光学特性，研究者使用了紫外-可见光谱（UV）技术，测量了不同浓度（4.01 wt%、5.32 wt%、6.01 wt%和7.69 wt%）下的金纳米复合材料涂层的吸收光谱。同时，通过扫描电子显微镜（SEM）技术观察了金纳米复合材料的微观形貌，进一步确认了其结构特性。研究者还制备了厚度约为250 μm的AuNPs/PDMS涂层，并通过超声信号生成实验验证了材料的光声转换效率。

在“结果与讨论”部分，研究者首先分析了还原反应中的动力学参数，以阐明金纳米颗粒的还原机制。随后，他们系统地识别并优化了影响反应动力学的关键参数，如浓度、温度和交联剂种类。这些参数的优化对于提高材料的性能至关重要。最后，研究者对LGUS特性进行了深入分析，探讨了LGUS特性与金纳米复合材料制备参数之间的相互关系。实验结果显示，浓度的变化显著影响了LGUS的中心频率、能量比和截止频率，这些特性对于实际应用中的信号检测和传输具有重要意义。

在“结论”部分，研究者总结了金纳米复合材料的合成过程及其光声响应特性。通过综合分析，他们发现不同浓度的金纳米复合材料涂层在光学吸收和超声信号生成方面表现出不同的性能。例如，7.69 wt%浓度的材料不仅在光学吸收方面表现出色，而且在超声信号生成过程中也展现出更高的效率。这些发现为金纳米复合材料的进一步研究和应用提供了宝贵的参考。

研究团队在该工作中贡献了各自的专业知识和技能。Yinnan Sun负责撰写和编辑论文，进行了原始撰写和形式分析；Zihui Sun负责验证实验方法，参与了实验设计和数据分析；Xian Zhang和Yanxue Wang在研究过程中提供了监督支持；Aihua Zhu也参与了监督工作；Cong Du则负责数据可视化、监督和项目资金的获取。这种多学科合作的模式有助于全面深入地理解金纳米复合材料的合成机制和性能优化路径。

本文的研究还强调了材料的可靠性与制造工艺的简便性。通过精确控制材料的厚度和浓度，研究者能够确保其在不同应用场景下的稳定性和有效性。此外，研究团队在实验设计和数据分析过程中采用了多种先进技术，如UV光谱、SEM显微分析和STFT频谱分析，这些技术为材料的性能评估提供了可靠的数据支持。未来，随着纳米制造技术的不断发展，金纳米复合材料有望在更多领域中发挥重要作用，例如高精度医学成像、非破坏性材料检测和环境监测等。

总的来说，本文的研究不仅为金纳米复合材料的合成和性能优化提供了新的思路，也为相关领域的应用拓展奠定了基础。通过深入探讨浓度、温度和交联剂等因素对材料性能的影响，研究者揭示了金纳米复合材料在光声转换和超声信号生成方面的潜力。这些发现不仅有助于提高材料的性能，还为未来的材料设计和应用提供了重要的理论依据和实践指导。